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进入21世纪,纳米催化作为催化研究和纳米科学的交叉领域,担负了进一步提高催化剂的活性和选择性的重任。小粒径和规则形貌是纳米材料与商业催化剂很重要的一个区别,目前,对于纳米粒子尺寸与催化剂活性和选择性的关系,人们已经进行了大量而系统的研究工作,但是对于纳米粒子形貌的研究却远远不够。此外,由于表面科学的研究条件的限制,使得单晶面模型催化剂与负载型催化剂之间有一定的差距,为了将理想条件下的基础理论与实际条件下的催化行为联系起来,在实践中检验理论,并为人们进一步改善负载型催化剂的性能提供指导,对于负载型催化剂上纳米粒子形貌效应的研究也显得更加重要。本课题制备了具有不同形貌的Pt纳米粒子并得到了负载型的金属纳米催化剂,以CO氧化为探针反应,研究了纳米粒子形貌与活性之间的关系,结合激光粒度仪、投射电子显微镜、扫描电子显微镜、紫外-可见光谱仪、X射线衍射仪、X射线荧光光谱仪等手段,系统表征了不同形貌催化剂的物理和化学性质,并利用原位傅里叶变换漫反射红外光谱仪,研究了负载型催化剂上的CO氧化催化反应机理。本文利用多元醇还原法和Ag的调控作用,制备了三种不同形貌的Pt纳米粒子,分别为由{100}晶面围成的立方构型、由{111}晶面围成的八面体构型和两种晶面共同围成的截角八面体构型。纳米粒子经过分离和洗涤后,重新分散于无水乙醇中,并利用浸渍法得到负载型Pt/SiO2催化剂。利用激光粒度仪、TEM、SEM和XRD等表征手段,发现纳米粒子粒径在10 nm左右,形成了良好的晶型并均匀分散于载体上。通过UV-Vis的表征,验证了Ag42+团簇分子的存在并推测其调控作用机理,通过对离心清液的分析,证明随着Pt纳米粒子的分离和洗涤过程,可以把溶液中大多数的Ag物种都洗去,使得合成过程中加入的Ag不会对催化剂性质的研究造成本质上的影响。此外,研究发现,三种催化剂上CO氧化催化活性有明显的差异,立方构型的催化剂活性最好,而八面体构型的催化剂活性最差,二者的CO完全转化温度分别为463和913 K。通过对CO吸附态的脱附和反应情况的原位DRIFTS研究,发现立方构型的催化剂随着温度升高,CO吸附峰容易发生脱附或者与O2反应,从而空出活性位,避免了较强的CO自毒化作用,这与Pt (100)单晶面上的CO氧化催化行为较为类似。实验结论证明了不同催化剂之间活性的差异来源于不同形貌纳米粒子暴露晶面的不同,同时也验证了Langmuir-Hinshelwood机理,说明反应发生在吸附态的CO和吸附态的O2之间。总之,该论文的研究有效地说明了负载型催化剂中纳米粒子形貌与活性之间的关系,并且,指导人们可以通过制备立方构型的Pt纳米粒子,来降低CO的自中毒作用,从而达到提高催化剂活性的目的。