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低温等离子体放电协同催化剂结合的等离子体催化技术是一种新兴的水处理高级氧化技术。尽管等离子体(如高压脉冲放电)催化协同污染物治理技术在气体净化领域已有广泛的研究,但气液两相滑动弧放电等离子体结合催化剂在废水处理领域的研究甚少。本实验以酸性橙Ⅱ溶液为模拟有机污染物,在气液两相滑动弧放电等离子体反应器中引入铁系催化剂和光催化剂,分别组成等离子体-芬顿反应和等离子体-光催化两类工艺进行研究,经证明零价铁和自制的负载型TiO2/γ-Al2O3催化剂可有效提高有机物的降解率。具体研究结论如下:
1.Fe2+和草酸铁络合物对滑动弧放电等离子体降解有机物的有一定的催化效果,但并不适合在等离子体反应器中作催化剂,Fe3+基本没有催化作用。零价铁与滑动弧等离子体组成的降解体系效果显著,目标物酸性橙Ⅱ的降解符合一级反应动力学。当Fe0的投加量为10.4g/L时其一级反应速率常数比在空白体系中提高了28.1%,COD去除率提高了17.5%;零价铁的最佳投加量范围为7-10g/L,并适合进行高浓度有机废水的处理,而且重复使用性能良好;酸性橙Ⅱ降解的UV-Vis图谱显示,等离子体与零价铁组成的降解体系可有效破坏其发色团偶氮键,但某种结构的积累现象又证明有三价铁络合物的产生。
2.选用活性氧化铝球做载体,采用溶胶凝胶浸渍法制备了TiO2/γ-Al2O3型催化剂。通过对其制备工艺的考察,得出热处理温度为500℃,负载次数为4次时其催化活性最好,并证明重复使用性良好;通过催化剂的TiO2负载量和XRD分析可得,最佳制备工艺下催化剂的TiO2负载量为1.49%,其表面晶型主要以锐钛矿为主。经与TiO2纳米粉末比较可得,TiO2/γ-Al2O3催化剂能克服悬浮催化体系对滑动弧等离子体放电的抑制等缺点,并呈现出更好的催化效果:在可投加催化剂量范围内,TiO2/γ-Al2O3催化剂的投加量越多,其催化效果越好,当催化剂量为10.0g/L时,反应40min时其最终脱色率可达89.0%,COD去除率达43.6%,并对酸性橙Ⅱ的降解符合一级反应动力学,反应速率常数比不加催化剂时高出32.0%;等离子体与TiO2/γ-Al2O3光催化剂组成的降解体系适合进行高浓度有机废水的处理,可完全有效的降解与矿化酸性橙Ⅱ废水。