环氧丙烷是一种重要的有机合成中间体,目前工业生产主要是氯醇法和共氧化法,氯醇法生产过程中产生的含氯废水造成环境污染,共氧化法生产过程中工艺流程较长,对设备要求较高,而且整个生产过程容易受到副产物市场的影响。氧气作为一种绿色环保、价格低廉、比较容易获取的氧化剂受到人们的青睐,丙烯氧气直接环氧化反应生成环氧丙烷的原子利用率可以达到100%,被认为是最理想最经济的环氧丙烷工业化生产路线,同时又是一项非常挑战性的研究工作。本论文共分两部分:第一部分利用水热-燃烧法合成了一系列不同Cu/Ag比例的Cu-Ag/SiO2双金属催化剂,结果表明当Cu/Ag摩尔比为9时,Cu-Ag双金属的丙烯环氧化活性最高,添加NaCl修饰剂可以进一步促进环氧丙烷的生成。在Cu90-Ag10/SiO2-NaCl催化剂上,当反应温度为240℃时,丙烯的转化率和环氧丙烷的选择性分别为0.5%和17%。XRD和TEM显示Cu、Ag双金属没有形成合金。单独的Cu/SiO2和Ag/SiO2中Cu和Ag物种的粒径分别为5 nm和7 nm,随着Cu-Ag双金属催化剂中Ag含量的升高,Cu物种的粒径变化不明显,Ag物种的粒径迅速从7 nm增加到70 nm,NaCl的加入有利于Ag物种的分散。H2-TPR表明Ag和NaCl的加入可以促进高分散CuO物种的还原。Cu、Ag之间的协同效应是丙烯环氧化活性提高的关键因素。第二部分重点研究了不同溶剂水热处理对Cu/CNT催化剂丙烯环氧化反应性能的影响,结果表明乙醇150℃水热处理最有利于环氧丙烷的生成,Cu/CNT催化剂经Na2CO3修饰后环氧丙烷的选择性进一步增加,当反应温度为220℃时,丙烯的转化率为0.24%,环氧丙烷的选择性为35%。XRD显示乙醇水热处理后部分CuO被还原为Cu2O,随着水热温度的升高,Cu2O的含量逐渐增多,但是Cu2O的粒径也明显增加。TEM结果表明大部分Cu物种都位于碳管内部,Na2CO3的加入有利于Cu物种的分散,而NaCl修饰导致Cu物种粒径增大。XPS结果显示Cu/CNT催化剂经Na2CO3修饰后,Cu+物种的含量明显增加。我们推测小粒径的Cu+物种可能是丙烯氧气环氧化反应的活性中心。