【摘 要】
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过渡金属氧化物逐渐成为为锂离子电池负极材料的热点之一。其中,TiO2负极材料具有安全、环境友好、循环寿命长以及倍率性能高等优点。但其电子电导率低,离子扩散系数小,在高电流密度时电解质/电极界面电阻大,这些缺点限制了 TiO2负极材料的应用。为了解决上述问题,本文以TiO2基纳米材料为研究对象,对其进行宏观及微观结构调控,获得电化学性能优异的TiO2基负极材料。首先,通过水热法合成纳米颗粒自组装的微
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.51571054;51771046）；
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过渡金属氧化物逐渐成为为锂离子电池负极材料的热点之一。其中,TiO2负极材料具有安全、环境友好、循环寿命长以及倍率性能高等优点。但其电子电导率低,离子扩散系数小,在高电流密度时电解质/电极界面电阻大,这些缺点限制了 TiO2负极材料的应用。为了解决上述问题,本文以TiO2基纳米材料为研究对象,对其进行宏观及微观结构调控,获得电化学性能优异的TiO2基负极材料。首先,通过水热法合成纳米颗粒自组装的微米级NH4TiOF3颗粒,并对其进行气相改性以获得TiO2薄层的界面结构。多尺度的结构构筑可以防止纳米材料的团聚,NH4TiOF3的层状晶体结构可以提供更多的离子运输通道,特殊的表面/界面结构可以提高导电率。当退火温度为250℃时,样品电化学性能最优,在1 A g-1的电流密度下循环2000圈后保持128.6 mAh g-1的可逆容量,在20 A g-1的高电流密度下,保持89.6 mAh g-1的可逆容量。其次,通过对TiO2（P25）进行气相还原获得氧空位缺陷,再将TiO2通过缺陷处与氧化石墨烯的官能团发生自发的氧化还原反应进行复合。其中氧空位的存在可以增加活性位点,自发的氧化还原反应会在缺陷处形成键合从而提高样品导电性。在氩氢混合气氛的条件下250℃退火再与氧化石墨烯复合的样品电化学性能最佳,在1C的电流密度下循环200圈后具有258 mAh g-1的可逆容量,在50C的电流密度下仍然保持75.5 mAh g-1的可逆容量。最后,通过NaBH4溶液液相还原使TiO2中产生氧空位,单纯的NaBH4溶液液相还原对TiO2电化学性能的改性效果不明显。再将其与氧化石墨烯复合发生自发的氧化还原反应。液相还原可以增加活性位点,自发反应产生的键合可以提高导电性。但是随着NaBH4溶液浓度升高,TiO2的结晶度下降,因此需要严格调控NaBH4溶液的浓度。当NaBH4溶液浓度为1M时样品性能最佳,在1C的电流密度下循环200圈后保持281.3 mAh g-1的可逆容量,在50 C的电流密度下保持97.0 mAh g-1的可逆容量。
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