氢能由于具有高效、清洁和方便储存等优点,被认为是一种理想的绿色能源。而光催化制氢技术由于可以利用太阳光劈裂水产氢,被认为是一种可持续发展的制氢技术。Ta2O5不仅具有较高的光化学稳定性和较强的光激发电子还原能力,而且其独特的共顶角八面体(Ta O6)结构还有利于光催化过程中光生电子与空穴的迁移,在光催化产氢领域具有较好的应用前景。对Ta2O5的微结构进行控制,制备具有较高结晶度或较小粒子尺寸的介孔材料不仅可以提高催化剂的比表面积,增加了光催化反应的反应活性位,同时窄的孔壁可以减小电子输运时间;提高材料的结晶度可以减少材料的缺陷,减小了光生载流子的复合,从而提高催化剂光催化产氢效率。本论文针对Ta2O5高结晶温度往往导致介孔结构在结晶过程中会被破坏,很难实现多孔性质与高结晶度的兼顾的问题,致力于介孔Ta2O5微结构的控制,分别通过在钽氧化物的准平衡生长过程中引入附着Ta2O5晶种的二氧化硅球模板的方法制备了介孔单晶结构Ta2O5微米立方块和在乙醇酸钽的水解过程中引入Cu(NO3)2电解质的方法减小了水解产物的粒子尺寸,随后煅烧获得了罐状多孔Cu-Ta2O5的纳米球。本研究结果有效地改善了介孔Ta2O5的结晶度,增大了催化剂的比表面积,减少体相缺陷,有利于光生载流子的分离与传输,从而实现光催化产氢性能的提高。具体研究内容如下:1.采用多步法,在由粒径均匀的二氧化硅球组装的模板中引入Ta2O5晶种制备晶种模板;通过改变溶液的酸度控制Ta Cl5的水解速率,使产物在晶种模板内部生长,最后刻蚀除去二氧化硅球模板得到孔径尺寸可调的介孔单晶结构Ta2O5微米立方块。通过对有无晶种模板、晶种模板的结晶程度和晶种模板引入方式的研究,系统阐明了介孔单晶结构Ta2O5的形成机理;在此基础上,通过选择不同粒径及混合粒径的二氧化硅球模板,获得了具有不同孔性的单一孔径的介孔和等级孔单晶结构Ta2O5微米立方块。通过模拟太阳光产氢测试发现,等级孔晶结构的Ta2O5表现出最优的光催化产氢性能。2.通过在含有Cu(NO3)2的丙酮-乙二醇溶液中控制乙醇酸钽的水解随后煅烧制备了罐状多孔Cu-Ta2O5纳米球。研究发现,水解过程中Cu(NO3)2电解质的引入不仅可以增加水解产物胶体粒子的表面电荷和分散性,而且由于Cu2+与乙二醇的络合作用影响了Cu-Ta2O5前驱体粒子的热处理,使其在高温分解时放出大量的气体和热量,形成罐状结构。另一方面,Cu2+掺杂不仅改善产物的光吸收性质,而且可以抑制光生载流子的复合,从而提高光催化产氢性能。通过对不同铜含量的Cu-Ta2O5纳米球的光催化产氢活性测试发现罐状多孔Cu-Ta2O5纳米球的光催化产氢活性在CCu2+=0.5%达到最高值为737.4μmol·h-1·g-1,是Ta2O5亚微米球的6倍。增加的光催化活性可以归因于减小的颗粒尺寸、大的比表面积和Cu2+掺杂导致的光生载流子的有效分离。