重庆市渝中区大气PM2.5的化学组成和来源分析

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本文通过采集重庆市渝中区(求精中学监测站点,2018年)春秋季节的PM2.5滤膜样品,分析其质量浓度和化学组成(水溶性离子、碳组分和无机元素),探讨该区域大气细颗粒物污染特征及其季节变化。本研究初步得到如下结果:(1)重庆市渝中区春季PM2.5浓度范围在102.1-216.8μg/m3,平均值为150.4μg/m3,较其秋季水平(范围76.3-150.1μg/m3,平均值为104.9μg/m3)高。(2)春秋季水溶性离子(平均浓度分别为41.44μg/m3和32.87μg/m3)约占PM2.5质量的27.55%和31.33%,主要为二次无机离子SO42-、NO3-和NH4+(在春秋两季,三者约占水溶性离子总浓度的81.89%和82.46%)。(3)TC、OC和TCA的浓度表现为春季高于秋季,EC浓度表现为春季低于秋季,OC和EC的春季浓度分别是秋季的1.35倍和0.92倍。重庆市渝中区春季OC/EC比值主要分布在2-5,秋季OC/EC比值主要分布在1.5-2.7,表明大气中PM2.5主要源自机动车尾气排放,且夜间OC/EC值小于白天,证实了重庆市渝中区春季和白天二次污染更严重。SOC是OC和PM2.5的重要组成部分,秋季SOC在PM2.5中占比高于春季。在不同温度段中,OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3浓度差异说明重庆市渝中区春秋季碳组分的主要来源是道路尘、汽车尾气,春季OC3、EC1含量小于秋季,OC4、OC2含量大于秋季,OC4浓度在晴天状态下大于降雨,EC1浓度在晴天状态下小于降雨(渝中区秋季降水多于春季,与分析结果一致)。(4)PM2.5中最主要的无机元素有Si、Al、K、Ca、Fe、Mg等地壳元素,春秋季分别占所分析总元素的99.41%和99.19%,得出渝中区地壳元素在所测元素占比情况为:春季>秋季,Si、Al、Ca、Fe、Mg、Ti这6种元素是最主要的地壳元素,浓度较高,春秋季元素含量在所测无机元素中分别占85.77%和84.13%。Mg和V元素来自土壤、道路扬尘或岩石风化,Ni元素源于机动车尾气,Mn、Cu元素源于工业废气排放,Co、Sr元素源于燃煤,K是生物质燃烧释放的特征元素,Mo元素源于燃料燃烧,Zn、Pb元素源于钢铁炼制过程、垃圾燃烧和机动车轮胎磨损。(5)重庆市渝中区PM2.5源解析结果表明:化学质量闭合CMC方法得出结果显示,秋季水溶性离子、矿物尘、OM、EC、微量元素贡献率普遍高于春季。其中春秋季平均水溶性离子和OM含量最高,微量元素含量最低,重庆市独特的气候条件使渝中区大气中存在大量的硫氧化物和氮氧化物。春季未识别的其他物质平均浓度高于秋季,是由于石英滤膜吸附性强,对VOCs和half-VOCs及无机气体均具有一定的吸附性。重庆渝中区春秋季气象要素的差异及PM2.5质量浓度的高低也影响质量闭合的结果。(6)春季对PM2.5浓度影响最大的是风速、SO42-、NO3-、NH4+、OC、EC和MIN,SO42-、NO3-、NH4+、OC、EC和MIN是正相关影响,风速是负相关影响,秋季对PM2.5浓度影响最大的是降水、风速、SO42-、OC和MIN,SO42-、OC和MIN是正相关影响,降水和风速是负相关影响。(7)基于HYSPLIT轨迹模式模型,重庆市渝中区的大气污染来源主要来自本地污染。高度在500m能准确模拟重庆市渝中区区域大气污染来源,当高度在500m时春秋季大气传输轨迹大概是由东南向西北传送,但主要污染源还是来源于重庆市主城区(包括渝中区)。
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