【摘 要】
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多环芳烃（PAHs）是一类常见的持久性有机化学污染物,具有致癌、致畸、致突变作用,土壤是其最重要的积蓄场所之一。表面活性剂淋洗技术,是修复PAHs污染的最有前景的方法之一,但是该技术会产生大量PAHs增溶废水,亟待研发环保、安全、且可持续的处置技术。本课题以PAHs的标志性污染物菲（PHE）为研究对象展开研究,以纳米TiO2和碳气凝胶（CX）为原料制备了光阳极,通过对电极结构进行设计,并研究电极制
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多环芳烃（PAHs）是一类常见的持久性有机化学污染物,具有致癌、致畸、致突变作用,土壤是其最重要的积蓄场所之一。表面活性剂淋洗技术,是修复PAHs污染的最有前景的方法之一,但是该技术会产生大量PAHs增溶废水,亟待研发环保、安全、且可持续的处置技术。本课题以PAHs的标志性污染物菲（PHE）为研究对象展开研究,以纳米TiO2和碳气凝胶（CX）为原料制备了光阳极,通过对电极结构进行设计,并研究电极制备工艺和降解工艺参数,探究影响光电催化降解PHE增溶废水性能的关键因素,旨在为提升PAHs增溶废水的高效降解提供理论支撑,具体研究内容如下。在文献报导基础上,探究增溶PHE浓度的有效表达方法,证实破乳-液相色谱法对增溶有机物浓度测定更为可靠。通过增溶实验,研究单一和混合表面活性剂对PHE的增溶性能,结果显示,曲拉通100（TX-100）的增溶量是K12（十二烷基硫酸钠）的2.13倍;混合表面活性剂的增溶能力随TX-100的比例的增大而增大,增溶能力最强的比例是TX-100:K12=3:1。以TiO2和CX为原料,制备一系列电极:商品化二氧化钛电极（P25-3（A））、自制纳米TiO2电极（n TiO2-3（A）、TiO2-3（N））、CX掺杂电极（TiO2/CX-3（A）、TiO2/CX-3（N））、并在此基础上设计并制备了复合电极（COM-3（N））,对比市售TiO2电极（s TiO2）,对各电极进行表征。结果表明:宏观形貌观察,P25-3（A）存在裂纹而n TiO2-3（A）表面较为平整;对比分别采用N2煅烧和空气煅烧处理工艺,从SEM微观形貌中可以看到,TiO2-3（N）电极表面较为平整,而n TiO2-3（A）表面由很多小的颗粒团聚体组成。XRD结果显示,各样品电极中的纳米TiO2均以锐钛矿晶型存在与煅烧工艺变化无关,其中TiO2/CX-3（N）存在有C衍射峰,而TiO2/CX-3（A）中却不存在;接触角结果表明,s TiO2、n TiO2-3（A）及COM-3（N）电极表面均为亲水性;紫外和可见光透射率的测试结果表明,s TiO2电极在紫外可见光内的透光率最高,而CX的掺杂及氮气氛围煅烧工艺条件会直接影响透光率,且COM-3（N）复合电极的透光性最差。对光电催化降解工艺参数进行优化并得到以下结论。对比不同催化降解方式,得出光电催化优于电催化,且电催化优于光催化的规律,可见光电催化协同效应有助于促进增溶废水的降解。对比光电催化降解操作温度,当体系温度因辐照升温至45℃以上时,降解效率因达到增溶废水浊点温度以上而提升,但现实操作中难以稳定达到此条件,因而需要通过冷却水控温。在光电催化降解操作的工艺参数中,施加偏压和污染物浓度等因素,均会影响降解效果,且均存在最适宜的值。对比各电极样品,其中TiO2/CX-3（N）在各均质电极中具备最优异的光电催化降解效率。在优化的光电催化降解工艺基础上,引入“呼吸式”机制,得到如下结论:即在交变电压下,COM-3（N）电极具备最佳光电催化降解效率,可达75.60%;通过进一步探索“呼吸式”的交变频率光电催化降解影响,发现频率为10 Hz时可使降解效率达到最大值（90.42%）。依据电极材料性能表征及催化降解数据可推测,“呼吸式”机制具备大幅提升光电催化降解增溶PHE的能力,其在交变电压下,增溶胶束可在一定电场方向中定向移动,完成“复合电极吸引TX-100增溶PHE胶束（吸）”和“TX-100胶束定向离开复合电极（呼）”的呼吸循环,但在此循环中,PHE在复合电极中的富集则不停累积,因此推测其达到了定向富集并完成高效光电催化降解的目的。
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