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层状富锂锰基正极材料xLi2MnO3·(1-x)LiMO2(M=Ni，Co，Mn)具有高比容量、高电压和成本低等特点，是应用于下一代高性能锂离子电池的候选正极材料之一。但富锂锰基正极材料较低的首次库伦效率、较差的循环稳定性和倍率性能、循环过程中电压衰退和滞后现象、制备过程中的批次一致性差以及振实密度较低等问题严重制约了它的发展。针对这些问题，本论文工作探究了一种绿色环保制备高振实密度球型此类正极材料的方法，通过优化材料中各化学组分的含量改善这些问题，并对材料的电化学性能进行了研究。主要研究内容和结果如下: (1)采用碳酸盐共沉淀法，通过优化工艺参数，实现了无氨水络合剂条件下高品质球型前驱体的公斤级制备，获得了球型形貌完好、具有高结晶度及结构完整的层状富锂锰基材料、层状镍钴锰三元材料和尖晶石镍锰酸锂材料，粒径分布均匀(平均粒径约14μm)，振实密度可达2.4 g cm-3。材料具有优异的电化学性能，在0.1C充放电条件下:富锂锰基材料比容量为270 mAh g-1，140次循环后容量保持率为95％;三元材料比容量可达210 mAh g-1，140次循环后容量保持率97％;尖晶石镍锰酸锂材料比容量为125 mAh g-1，160次循环后容量保持率为93％。 (2)在无络合剂条件下制备前驱体，并通过固相烧结技术制备了富锂锰基材料0.5Li2MnO3·0.5LiMn0.5-xNi0.5-xCo2xO2，对比研究了LiMO2组分中Co元素含量对材料结构及电化学性能的影响。发现随着Co元素的掺入，材料中Li2MnO3组分更易被活化，充放电过程中库伦效率提高，在x=0.15时（Li1.2Mn0.54Ni0.14Co0.12O2材料）具有最高的比容量。但当Co元素含量过高时，充电过程中电极表面更易发生氧析出，导致材料的层状结构向尖晶石结构转变加快，加重了材料的电压衰退现象。 (3)通过在高温固相反应过程中锂源添加量的不同制备了不同锂与过渡金属比例R(R=Li/M)的富锂锰基材料Li1+a(Mn0.5Ni0.25Co0.25)1-aO2，研究了在2.0-4.6 V充放电电压范围内不同锂与过渡金属比例R对富锂材料电化学性能的影响。发现随着锂含量的增大，Li2MnO3组分的含量增大，首次充放电过程材料的电化学活化平台更宽，充电电压平台升高，放电平台降低。当a=0.1时（Li1.1Mn0.45Ni0.225Co0.225O2材料）具有较高的能量密度与较弱的电压衰减现象。 (4)选择富锂量为0.1的材料0.3Li(Li1/3Mn2/3)O2·0.7Li[Mn2yNi0.5-yCo0.5-y]O2,研究了LiMO2组分中Mn对富锂材料的结构及电化学性能的影响。在2.0-4.6 V之间充放电循环过程中，随着Mn含量的增加材料的放电比容量呈先增大后减小的趋势，当y=0.3时可获得257 mAh g-1的可逆比容量。但过高的Mn比例使得材料结构性质类似于热力学不稳定的层状LiMnO2材料，循环稳定性差，电压衰减更加严重。综合考虑比容量、放电电压与循环稳定性等因素，确定了y=0.2时(0.3Li(Li1/3Mn2/3)O2·0.7Li(Mn0.4Ni0.3Co0.3)O2材料）具有较好的电化学性能。