聚合物包裹3C-SiC量子点固体薄膜的制备及其光致发光和电致发光研究

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近年来,半导体纳米品格(NC)和量子点(QD)由于在太阳能电池、双稳态存储器和光电探测器方面的潜在应用而吸引了很多的关注。无机量子点因其具有高发光效率、宽波长可调、饱和发光色和光化学稳定等性质成为了开发混合量子点-有机发光二级管的新材料。立方相碳化硅(3C-SiC)具有许多优异的力、热、光和电学性能,这使它在高温、大功率、高压、高频等极端条件下的应用前景广阔。当3C-SiC量子点尺寸小于体材料的波尔半径时,量子点因量子限制效应展现出很好的可调谐发光。本文提出了一种制备聚合物包裹3C-SiC量子点固体薄膜的方法,并研究了该固体薄膜的结构和发光性质,最后基于此薄膜设计了电致发光器件。  1、我们用化学腐蚀3C-SiC粉末的方法制备了3C-SiC量子点在水中的悬浮液。这些量子点的直径在1.5-6.5nm之间,呈现中心对称分布,最可几直径为3.6nm。将3C-SiC量子点在水中的悬浮液加入适量丙烯酸并先后在蓝光(490nm)和紫外光(360nm)下辐照反应,最后滴到平板上烘干可得到坚固稳定的聚合物包裹3C-SiC量子点固体薄膜。傅里叶红外吸收谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)结果很好地展示了3C-SiC量子点表面包裹结构和聚合物的结构,3C-SiC量子点的表面已经被聚合物很好地钝化。利用一个核壳近似模型,我们计算了3C-SiC量子点中包含的原子数,并结合XPS的原子比例估计近似得到了每个3C-SiC量子点表面包裹的聚合物层厚度约为1nm。  2、我们测量了聚合物包裹3C-SiC量子点固体薄膜的光致发光(PL)谱。聚合物包裹3C-SiC量子点固体薄膜具有稳定的量子限制的光致发光特性,且辐射光波长实现了随激发波长可调谐。随着激发波长从300nm增加到500nm,PL谱峰位从400nm单调红移到540nm。光致发光起源于量子限制效应造成的3C-SiC量子点中光激发载流子的带带复合。谱线中没有出现510nm的肩膀峰是因为3C-SiC量子点表面因钝化良好没有了-H和-OH键。根据最可几量子点粒径我们估算出最强的PL辐射波长能量为2.9eV,这与PL谱结果一致。  3、基于聚合物包裹3C-SiC量子点固体薄膜我们设计了电致发光元器件。典型的非线性I-V特性曲线显示器件的开启电压为4-5V。经测试可到峰位随电压可调(460nm至490nm)的电致发光谱。器件电致发光的机理是载流子经量子隧穿注入3C-SiC量子点通过带带复合辐射发光。而EL峰位随电压增加而产生蓝移归因于3C-SiC量子点的量子限制效应,量子点尺寸的减小引起能带的展宽。当器件加低电压时,大尺寸的量子点优先被激发,电压逐渐增大时小尺寸量子点被激发,从而谱线出现蓝移现象。
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