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为应对日益严格的机动车辆尾气NOx排放法规,以氨气(NH3)为还原剂的选择性催化还原法(SCR)因其技术较为成熟而得到了迅速的推广和应用。钛硅复合氧化物由于具有优异的理化性能和催化活性而广泛应用于光催化、苯加氢催化以及新型材料等领域,有研究者也将其引入到NH3-SCR技术中,考察了以TiO2-SiO2为载体的钒基氧化物催化剂在催化转化NOx方面的性能,但目前还很少有人将TiO2-SiO2载体应用于其他类型SCR催化剂中。考虑到TiO2-SiO2载体的优异性能,本文以Ce-V和Mn-Ce催化剂为对象,对TiO2载体加入SiO2后的催化剂催化性能展开了研究,主要研究内容如下:(1)研究了SiO2的加入对以TiO2为载体的铈钒氧化物催化剂催化性能的影响,结果表明:CeVOx/TiO2-SiO2催化剂的低温转化效率随SiO2添加量的增多而逐渐下降,但350℃以后的高温活性却得到了一定的改善,催化剂的整体DeNOx活性窗口有右移的趋势。铈钒氧化物催化剂选择性的变化规律与它们的活性变化趋势基本一致。BET NH3-TPD、XRD和SEM表征结果说明SiO2能极大地改善CeVOx/TiO2催化剂的比表面积和孔结构特征,并增加催化剂表面的弱酸数量。SiO2还能阻止TiO2晶粒的长大,并增加活性元素在催化剂上的分散程度。(2)选取低温活性优异的锰铈氧化物催化剂为对象,研究了SiO2的加入对该型催化剂性能的影响。研究结果表明,向MnCeOx/TiO2催化剂中添加20%SiO2时能将催化剂的100%活性温度窗口范围拓展至300℃,并改善催化剂的N2选择性能。(3)考察了焙烧温度对MnCeOx/TiO2-SiO220%SiO2催化剂性能的影响。结果表明在300℃下焙烧制备的锰铈氧化物催化剂具有良好的比表面积和孔结构特征,在100℃时催化剂的转化效率就已达到90%以上。继续升高焙烧温度,MnCeOx/TiO2-SiO220%SiO2催化剂的低温性能出现恶化,但在300℃后的转化效率却有所提升,这与高焙烧温度时催化剂表观颗粒形貌以及适当的比表面积、孔结构以及酸性位数量有关。(4)本研究选取MnCeOx/TiO2-SiO220%SiO2(300)催化剂为研究对象,采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术(in situ DRIFTS)对其表面的NH3-SCR反应机理进行了考察。研究发现在MnCeOx/TiO2-TiO220%SiO2(300)催化剂表面拥有非常丰富的酸性位,在有02存在的情况下,NH3和NO均能强烈地吸附于催化剂表面,且吸附物种分别以依附于Lewis酸性位上的络合态NH3物种以及桥式硝酸盐和双齿硝酸盐为主。在NH3-SCR反应过程中络合态的NH3物种以及桥式硝酸盐为主要的活性物种,且反应主要遵循的是Eley-Rideal机理。