【摘 要】
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工农业废水中含有的罗丹明B(Rh B)、双酚A(BPA)、苯酚(phenol)、布洛芬(IBP)和邻苯二甲酸氢钾(KHP)等有机污染物会对人体和水环境产生不良影响。过一硫酸盐(PMS)活化产生的活性氧物种可以将上述多种有机污染物彻底氧化降解。因此,基于PMS活化的高级氧化技术成为目前的研究热点。本研究采用杂原子掺杂的生物质铁炭材料活化PMS氧化降解Rh B、BPA等目标污染物。本论文的主要研究内容
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工农业废水中含有的罗丹明B(Rh B)、双酚A(BPA)、苯酚(phenol)、布洛芬(IBP)和邻苯二甲酸氢钾(KHP)等有机污染物会对人体和水环境产生不良影响。过一硫酸盐(PMS)活化产生的活性氧物种可以将上述多种有机污染物彻底氧化降解。因此,基于PMS活化的高级氧化技术成为目前的研究热点。本研究采用杂原子掺杂的生物质铁炭材料活化PMS氧化降解Rh B、BPA等目标污染物。本论文的主要研究内容如下:(1)以无水三氯化铁、三聚氰胺和葡萄残渣粉末为原料,通过一步煅烧法制备出氮掺杂的生物质铁炭材料(Fe/N-BC)。表征结果证明生物质和三聚氰胺能与Fe3O4和Fe~0配位,将铁固定到生物质炭基体上。催化实验结果表明,当0.05 g/L Fe/N0.1-BC和0.5 g/L PMS存在时,20 mg/L Rh B在10 min内完全脱色。自由基猝灭实验和电子顺磁共振技术(EPR)共同证明,~1O2、SO4·-和·OH是Fe/N0.1-BC/PMS体系中主要的活性氧物种。实验机理研究表明,材料中丰富的缺陷以及生物质炭基体中掺杂的铁和氮之间的协同作用是Fe/N0.1-BC能高效活化PMS的主要原因。Fe/N-BC具有原料环保、易合成、活化效率高等优点,在环境治理领域有良好的应用前景。(2)以无水三氯化铁、五水硫代硫酸钠和樱桃核粉末为原料,通过一步煅烧法制备出硫掺杂的生物质铁炭材料(Fe/S-BC)。掺杂5%五水硫代硫酸钠的生物质铁炭材料(Fe/S0.05-BC)能有效活化PMS,0.05 g/L Fe/S0.05-BC和0.5 g/L PMS能使20mg/L Rh B在10 min内完全脱色。自由基猝灭实验和EPR共同证明,Fe/S0.05-BC/PMS体系中的SO4·-、·OH和~1O2是主要活性氧物种。材料中丰富的缺陷和生物质炭基体中掺杂的铁、硫之间的协同作用使Fe/S0.05-BC能高效活化PMS。Fe/S0.05-BC具有合成方法简单、成本低廉、可循环使用等优点,在环境修复领域具有广阔的应用前景。(3)以无水三氯化铁、钼酸铵和樱桃核粉末为原料,通过一步煅烧法制备出钼氮共掺杂的生物质铁炭材料(Fe/Mo-NC)。在0.1 g/L Fe/Mo0.1-NC和1 g/L PMS存在的条件下,30 min时,20 mg/L BPA的去除率达到99.08%。自由基猝灭实验和EPR共同证明Fe/Mo0.1-NC/PMS体系中含有SO4·-、·OH和~1O2这三种活性氧物种。预混合和原电池实验证明Fe/Mo0.1-BC/PMS体系还能通过电子转移的方式去除污染物。氮掺杂在Fe/Mo0.1-NC中引入新的活性位点,钼掺杂不仅能改善Fe3+/Fe2+的循环,还能增强Fe/Mo0.1-NC的导电能力,使Fe/Mo0.1-NC与PMS之间的电子转移加速。本研究制备出的Fe/Mo-NC能有效提高PMS的活化效率,为水环境修复治理提供一种新思路。
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