金属有机框架材料的合成及吸附脱硫性能的研究

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世界各国对燃料油中硫化物含量越来越严苛,传统的加氢脱硫已经很难满足深度脱硫的要求。吸附脱硫(ADS)作为一种经济有效的替代加氢的脱硫技术,深受研究者们的关注,而选择合适的脱硫吸附剂是ADS主要的问题。因此,本文设计合成了一些金属有机框架材料(MOFs)作为吸附剂,应用于燃料油吸附脱硫的方面。首先,本文采用水热法制备了5种席夫碱配体(SF)作为吸附剂材料。通过静态吸附的方法,探究出以水杨醛和乙二胺为原料的席夫碱配体(SF-Y)对二苯并噻吩(DBT)的吸附脱硫性能最优。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外可见光谱(UV-vis)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对SF-Y进行表征。探究吸附剂在吸附剂用量、吸附时间、模型油的含硫浓度等因素影响下的吸附脱硫性能,得到最佳工艺条件:吸附剂用量为0.5 g,吸附时间为8 min。该吸附剂对DBT的最大吸附容量为25.45 mg/g。使用甲醇对SF-Y洗涤5次再生后,SF-Y的吸附能力没有明显下降。其次,合成了一系列席夫碱金属配合物作为吸附剂,经筛选以水杨醛和三聚氰胺合成的席夫碱钴金属配合物(SF-S/Co)的吸附脱硫性能较优。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附脱附(BET)、能量色散光谱(EDS)对SF-S/Co进行了表征。详细考察了吸附剂用量、吸附时间等因素对SF-S/Co吸附DBT的影响,得到最佳吸附条件:吸附用量为0.5 g,吸附时间为8 min。在最佳条件下,吸附剂SF-S/Co对DBT的最大吸附容量为31.59 mg/g。同时还考察了吸附剂的重复性。结果表明:重复5次后,SF-S/Co的吸附能力没有明显下降。吸附剂SF-S/Co对不同硫化物的去除率顺序为:DBT>BT>TH。最后,根据UiO-66的结构,本文采用水热法设计合成了两种离子液体型UiO-66,将其作为吸附剂筛选出Mod-UiO-66@(IL1)对模型油中的DBT的吸附脱硫性能较优。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附脱附(BET)、能量色散光谱(EDS)对Mod-UiO-66@(IL1)进行了一系列表征。考察了不同因素对吸附剂吸附性能的影响,得到最佳吸附条件:吸附剂用量为1g,吸附时间为10 min,模型油浓度为2000 mg/L,模型油用量为100 mL。Mod-UiO-66@(IL1)对DBT的最大吸附量为43.52 mg/g。还考察了吸附剂的经过重复再生5次后,Mod-UiO-66@(IL1)的吸附量没有明显降低。
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