压电电子学增强的等离子体复合材料(Au,Ag,Ag2S)/BaTiO3的制备和光催化性能研究

来源 :西安电子科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:a20090907
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纳米级压电材料的压电效应可以采集环境中的低频振动能量。一些耦合了压电性能与半导体性能的双功能材料体系利用压电电子学的基础研究,使压电势有效调节载流子活动。光催化技术是一种绿色安全的环境能源解决方案,因此利用纳米压电结构以进一步提高光催化效率具有很大的潜在用途。弥散贵金属纳米晶体的局域表面等离子共振效应(LSPR)具有丰富的反应位点和较宽的光响应范围,为设计和改善压电式光催化材料提供了新的方向。针对催化过程中低光催化效率和弱光响应的问题,本文提出一种新的思路:结合压电效应和等离子体共振效应对传统光催化材料进行改性,合成了(Au,Ag,Ag2S)/BaTiO3等离子体压电光催化材料,利用LSPR效应和压电势的耦合,以改善催化活性,为制备高性能光催化剂提供了一种简单低成本的方法。首先,采用水热-沉积沉淀法制备了Au/BaTiO3压电等离子体光催化剂,通过超声诱导的压电势来增强等离子体光催化作用,实现了高效压电光催化活性,并探究了压电光催化反应的机理。Au纳米颗粒诱导的LSPR效应产生的载流子是形成OH·和氧化降解有机染料的关键因素。压电极化形成的内建电场,可以将Au/BaTiO3材料在光激发下产生的电荷载体有效分离并传输,有效增强材料的光催化活性。进一步研究了反应物浓度、反应pH值对复合材料微观形貌、光学性质及染料催化降解的影响。随着Au3+浓度增加,Au/BaTiO3样品的光学性质及催化活性提升,而大浓度时又表现出衰减。Au4/BaTiO3异质结构在有机染料的降解速率中显示最快的降解速率。将反应溶液的pH值控制在11时,样品具有最佳的光催化活性。随后,为了降低成本及进一步拓宽光吸收波段,利用水热-光化学还原两步法制备了Ag/BaTiO3新型压电等离子体光催化剂,实现了与Au/BaTiO3相仿的高效压电光催化活性。证实了压电效应和表面等离子体共振效应的协同作用促进了催化性能的提升。同样研究了反应时间及反应物浓度对Ag/BaTiO3复合光催化材料的影响。随着反应时间的延长,颗粒尺寸分布无序度增加。1mAg/BaTiO3在压电极化和光照射下具有最佳的光学性质和光催化降解性能,在75分钟内达到83%的Rh B降解率。Ag的浓度为0.02mol/L时,在75 min内可降解91%的罗丹明B。验证了等离子体颗粒形貌对等离子体光催化的影响作用,也证实了纳米复合结构中压电势对等离子体光催化活性的重要影响。紧接着,由于Ag2S材料优异的吸收系数和化学稳定性,兼具新颖的非贵金属LSPR特性,我们将Ag/BaTiO3进一步硫化制备出了Ag2S/BaTiO3等离子体压电催化剂,由于压电效应、pn异质结构和表面等离子体共振效应的协同效应提高了催化性能。Ag2S一方面可以作为非金属等离子体纳米颗粒诱导LSPR,另一方面由于自身的窄带隙构建了pn结双功能助催化剂,进一步拓宽了光吸收波段,实现光催化效率的提高。证实了在纳米压电体中异质结构和压电势对等离子体光催化活性有很大影响。研究了反应物浓度对Ag2S/BaTiO3压电等离子体光催化材料的影响。硫化后,Ag2S纳米颗粒尺寸略微增长。随着反应物浓度的增加,Ag2S纳米颗粒逐渐长大且不规则。0.02M-Ag2S/BaTiO3在全光谱光辐照和超声激发的压电场的辅助下,在60 min内可降解99%的罗丹明B,将降解效率提升了32%,显着提高了Rh B的降解效率。
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