【摘 要】
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现有锂离子电池商业化石墨负极材料很难满足动力型电池对于快充和高能量密度的要求。红磷负极具有高的理论比容量（2596 m Ah/g）和适中的锂化电位（～0.7 V vs Li+/Li）,被看作是极具应用潜力的快充型动力电池负极材料之一。为了应对红磷负极的低电子电导率(～10-12 S/m)和高体积膨胀（～300%）问题,通过蒸发-转化法制备红磷-碳复合物被认为是一种有效的策略。然而,蒸发-转化过程中
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现有锂离子电池商业化石墨负极材料很难满足动力型电池对于快充和高能量密度的要求。红磷负极具有高的理论比容量（2596 m Ah/g）和适中的锂化电位（～0.7 V vs Li+/Li）,被看作是极具应用潜力的快充型动力电池负极材料之一。为了应对红磷负极的低电子电导率(～10-12 S/m)和高体积膨胀（～300%）问题,通过蒸发-转化法制备红磷-碳复合物被认为是一种有效的策略。然而,蒸发-转化过程中白磷（P4）向红磷的低转化效率导致了两个问题:（1）低的红磷载量（～30wt%）限制了其能量密度;（2）残余有毒易燃的白磷存在安全隐患。针对以上问题,本文通过密度泛函理论（DFT）在原子层面系统地研究了碳载体上不同官能团(Csurf、Cedge、C-N-5、C-N-6、C-Ng、C-S-5、C-S-6、C=O、C-O-C、C-OH、COOH)与P4分子之间的相互作用,为蒸发-转化过程中碳载体的选择提供了新的理论依据。基于此,本文采用KOH活化法制备了富含边缘碳(Cedge)的多孔碳（PC）作为载体,通过蒸发-转化法制备了红磷-多孔碳复合物（RP-PC）,阐明了磷/碳负极结构与电化学性能之间的构效关系,获得以下成果。一、Cedge与P4间吸附作用强,P-Cedge键的形成将实现P4分子的锚定和开环聚合转化为红磷。PC为P4分子沉积和转化提供了丰富的Cedge位点,实现了红磷纳米化（～15.68 nm）、高的红磷载量（49.4 wt%,接近基于投料比的理论磷载量50 wt%）和高的P4向红磷的转化率（无白磷存在）。此外,延长转化时间有利于提高P4向红磷的转化率。二、红磷纳米化、PC多孔限域作用和P-C键合作用共同提升了RP-PC负极的长循环和快充性能。1000 m A/g（1 C）下,循环1100次后比容量高达965.2m Ah/g,8320 m A/g（16.7 C）下,循环1000次后比容量仍可达496.8 m Ah/g（电流密度与比容量计算均基于RP-PC复合物质量）。这为高性能的磷负极规模化安全制备提供了一种解决方案。
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