本文以硅橡胶为基体，采用炭黑，碳纳米管，碳纤维以及膨胀石墨等碳系填料为导热填料，通过对填料的形态结构、多种碳系填料的复配，填料的改性处理，以及加工工艺等方面的研究和优化，制备了导热性能良好的硅橡胶。　　将炭黑作为硅橡胶的导热填料使用，系统性地研究炭黑的添加量与结构对硅橡胶性能的影响。研究结果表明，硅橡胶的导热性能随着炭黑填充量的增加而增大，高结构的炭黑在硅橡胶中更易于形成填料网络，在相同的填料添加量下，制备的硅橡胶具有更好的导热性能，此外，高结构的炭黑对硅橡胶的力学性能及导电性能均有更好的增强效果;而低结构的炭黑虽然增强效果较弱，但是由于其相对较低的结构，对硅橡胶的工艺性影响较小，所能达到的最大添加量比高结构炭黑要大，在更高的填充量下，所制备的硅橡胶也具有良好的综合性能。　　研究炭黑与高长径比碳材料的并用对于硅橡胶导热性能的影响。将碳纳米管作为辅助导热填料，与不同结构的炭黑并用，利用碳纳米管的结构特点，在炭黑粒子之间形成导热链桥，提高炭黑的填料网络结构，进一步改善了硅橡胶的导热性能。结果表明，碳纳米管与低结构的炭黑并用，在低填充量的条件下，碳纳米管很难将相邻的炭黑连接起来，所制备的复合材料的导热性能同单独炭黑填充的硅橡胶差别不大，随着填料添加量的增加，炭黑粒子间的间距减小，此时碳纳米管将相邻的炭黑连接起来形成导热通路，材料的导热显著提高;对于高结构的炭黑而言，由于其相对于低结构的炭黑更容易形成导热网络，碳纳米管在低填充量的条件下，就能够在相邻的炭黑间建立导热路径，在低填充量的条件下，炭黑与碳纳米管并用就有良好的导热增强效果。此外，还研究炭黑与碳纤维并用对硅橡胶性能的影响，利用碳纤维高长径比的特点，在硅橡胶中提供远程导热通路，而分散在碳纤维周围的炭黑粒子，能够将相邻的碳纤维连接起来，进一步改善填料的网络结构。研究结果表明，炭黑与碳纤维的并用，对硅橡胶的导热增强具有协同效应，改善了碳纤维与硅橡胶之间的相容性，并且当碳纤维:炭黑的质量比为80∶20时，两种填料所形成的填料网络最为完善，所制备的橡胶具有较好的导热性能。　　研究炭黑的改性处理对硅橡胶导热性能的影响。采用硝酸对碳黑进行氧化处理，在炭黑表面引入羧基，而后对氧化的炭黑进行酰氯化改性，在炭黑表面引入酰氯基团，利用酰氯化的炭黑同羟基硅油反应，实现了炭黑的有机硅官能化。结果显示，经过有机硅分子修饰的炭黑，与硅橡胶之间的相容性有一定程度的提高，炭黑与硅橡胶间的界面热阻减小，改善了热量在聚合物基体内的传递效应，提高了硅橡胶复合材料的导热性能。添加60 phr经过羟基硅油接枝的改性炭黑到硅橡胶中，所制备的复合材料的导热系数达0.591W/(m·K)，高于相同填充量下的未改性炭黑填充硅橡胶的导热系数。然而，由于炭黑在改性过程中经历的氧化过程，一定程度地破坏了炭黑的sp2杂化结构，并且由于改性炭黑表面还接枝了电阻相对较高的有机硅分子链，该绝缘层同样会在一定程度下阻碍电子的跃迁过程，使得改性炭黑/硅橡胶复合材料体积电阻率要高于相同体积份数的炭黑/硅橡胶复合材料。　　以膨胀石墨为导热填料，采用双棍开炼的方法制备了膨胀石墨/硅橡胶导热复合材料，并将所制备的导热橡胶同炭黑，碳纤维，以及碳纳米管填充的硅橡胶复合材料相比较，系统性研究了碳材料的微观结构、分散特性对硅橡胶的性能影响。在此基础上，将膨胀石墨分别同炭黑及碳纳米管复配使用，研究对于填料的复配使用硅橡胶性能的影响。为了降低所制备硅橡胶的硬度，考察了增塑剂-甲基硅油对于硅橡胶的性能影响。为了进一步提高膨胀石墨对于硅橡胶的增强效率，通过改变制备工艺，采用液相球磨的方式实现了膨胀石墨的细化和剥离，进而将膨胀石墨的二甲苯分散液同含有硅橡胶的二甲苯溶液直接混合，而后将混合液除去溶剂，制备了导热硅橡胶复合材料。结果表明，以先液相球磨后溶液混合方式制备的硅橡胶，填料同硅橡胶的结合程度较好，并且具有较好的分散状态，在硅橡胶中形成良好的填料网络，同直接开练制备的样品相比，具有更好的热性能与机械性能。