【摘 要】
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锂硫电池（LSB）具有高理论能量密度,且制备原料丰富、成本低廉、环境友好,是最有希望的下一代能量储存器件,但是在实际应用过程中存在硫及其还原产物导电性差、多硫化锂（Li PSs）溶解性带来的“穿梭效应”、硫体积膨胀等问题。为了解决上述问题,近年来纳米多孔炭材料已被用作硫载体制备LSB正极材料,但还面临制备成本高、硫负载率和导电性不理想等问题。本论文开发出一种成本低廉、工艺简单的方法制备蓬松状超薄壁
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锂硫电池（LSB）具有高理论能量密度,且制备原料丰富、成本低廉、环境友好,是最有希望的下一代能量储存器件,但是在实际应用过程中存在硫及其还原产物导电性差、多硫化锂（Li PSs）溶解性带来的“穿梭效应”、硫体积膨胀等问题。为了解决上述问题,近年来纳米多孔炭材料已被用作硫载体制备LSB正极材料,但还面临制备成本高、硫负载率和导电性不理想等问题。本论文开发出一种成本低廉、工艺简单的方法制备蓬松状超薄壁多孔炭材料,并用其构建高性能的LSB正极材料。论文主要研究内容如下:以石油渣油为碳源,异丙醇铝为模板剂兼活化剂,通过直接热解石油渣油/异丙醇铝混合物制备了蓬松的超薄壁多孔炭材料（UWPC）,并讨论了温度和时间对其形貌结构的影响。结果表明,石油渣油和异丙醇铝质量比1:1,1700℃保温2 h条件下的UWPC综合性能最佳,所制备的UWPC存在3.7 nm和7 nm的双介孔,并兼顾高比表面积（567.94 m~2/g）和高孔容（1.36 cm~3/g）,且含有大量的2-3层的超薄壁石墨结构。通过硫脲对UWPC进行了氮硫共掺杂（N-S-UWPC）。结果表明,N-S-UWPC比UWPC展现出更优秀的电化学性能,这得益于N、S的掺杂改善了本身非极性的UWPC对极性Li PSs的捕获和催化能力,有效地抑制了Li PSs的扩散。N-S-UWPC@S复合材料（硫含量68.3%）在0.1C（1C=1675 m A/g）电流密度下,首次放电比容量为1128.71 m Ah/g,0.2C、0.5C、1C、2C、3C的可逆比容量分别为765.36、658.54、579.05、484.19、415.64 m Ah/g;1C首次放电比容量为578.39m Ah/g,循环300次后保持377.3 m Ah/g,且循环过程中放电平台比UWPC@S更稳定。使用硝酸钴和硫脲对UWPC进行了一步元素掺杂并负载Co S2,同时探讨了不同负载量对形貌结构、电化学性能的影响。结果表明,Co S2分散性良好,粒径为10-20 nm,在制备过程中由于Co金属的催化,提高了UWPC的石墨化程度。高浓度的Co S2负载量展现了更好的倍率性能和循环稳定性:在0.1C电流密度下首次放电比容量1324.74 m Ah/g,0.2C、0.5C、1C、2C、3C的可逆比容量分别为898.28、781.49、696.29、608.20、533.35 m Ah/g;1C首次放电比容量715.60 m Ah/g,300次循环后保持586.54 m Ah/g,容量保持率81.96%;对于Li PSs,Co S2展现了比杂原子掺杂更强的吸附和催化作用,同时能更高效地促进Li2S的沉积。
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