【摘 要】
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室内空气环境包括室内热湿环境和室内空气质量,而对室内空气质量产生重要影响的室内甲醛浓度超标,会对人们的健康造成重大危害,因而倍受人们关注。通过光催化反应可以将甲醛不断降解为无害的CO2和H2O,这是一种低碳环保的降甲醛方法,材料研究者们在不断努力提高其光催化性能。然而,常用的光催化剂TiO2须在紫外光下才能产生光催化反应,而室内的光环境主要为自然光。因此,对现有光催化剂进行改性,研发可在自然光下进
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室内空气环境包括室内热湿环境和室内空气质量,而对室内空气质量产生重要影响的室内甲醛浓度超标,会对人们的健康造成重大危害,因而倍受人们关注。通过光催化反应可以将甲醛不断降解为无害的CO2和H2O,这是一种低碳环保的降甲醛方法,材料研究者们在不断努力提高其光催化性能。然而,常用的光催化剂TiO2须在紫外光下才能产生光催化反应,而室内的光环境主要为自然光。因此,对现有光催化剂进行改性,研发可在自然光下进行光催化降解甲醛的光催化剂,具有重要的理论和应用价值。为此,本研究在本团队前期g-C3N4-TiO2(即CNT)光催化剂的研究基础上,在研发提高自然光下光催化作用的光催化剂方面进行了努力。其研究思路是,通过S掺g-C3N4(即CN)方式掺杂改性g-C3N4,制备SCN以抑制g-C3N4光生载流子的重组速率;再通过浸渍法将SCN与TiO2复合形成SCNT光催化剂,并探究SCNT光催化剂中SCN:TiO2的最佳比例;采用本团队前期研究的强度高、耐水性好、调湿性能好的硅藻土(海泡石)/泥炭藓基调湿材料作为SCNT光催化剂的载体,制备新型光催化复合调湿材料。通过模拟小室试验,以甲醛降解率、相对湿度和温度作为指标,对比分析负载SCNT光催化剂的硅藻土(海泡石)/泥炭藓基光催化复合调湿材料的甲醛降解和调温、调湿效果。在此基础上,采用XRD、ESEM、EDS、FTIR、UV-Vis和PL光谱等手段研究硅藻土(海泡石)/泥炭藓基光催化复合调湿材料的光催化及调温、调湿机理。研究得到以下成果:(1)研制出SCNT光催化剂,与已有的CNT和TiO2进行对比研究,其降解甲醛效果为:SCNT(1:1)>CNT>TiO2;以硅藻土/泥炭藓基和海泡石/泥炭藓基调湿材料为光催化剂的载体时,不同SCN:TiO2质量比的SCNT光催化剂,其光催化降解甲醛效果为:SCNT(1:1)>SCNT(1:2)>SCNT(2:1),即SCN:TiO2为1:1为SCNT光催化剂的最佳比例。(2)以SCNT(1:1)为光催化剂,分别以硅藻土/泥炭藓基和海泡石/泥炭藓基调湿材料为光催化剂的负载体,制备G-SCNT(1:1)和H-SCNT(1:1)光催化复合调湿材料进行小室试验,结果为G-SCNT(1:1)光催化复合调湿材料的甲醛降解和调湿效果比H-SCNT(1:1)材料要好。在自然光下,G-SCNT(1:1)和H-SCNT(1:1)白天的甲醛降解率分别为65%~81%和60%~68%,夜间的甲醛降解率分别为80%和70%左右;空白小室、G-SCNT(1:1)和H-SCNT(1:1)小室内相对湿度分别为45%~73%、52%~69%和50%~70%;两种光催化复合材料还具有1℃左右的调温作用。(3)光催化复合调湿材料白天对甲醛有较好催化降解效果,不仅能降解空气中的甲醛还能降解吸附在调湿材料中的甲醛;夜间无光催化作用时,材料仍可以通过毛细孔道效应和物理、化学吸附作用,控制小室内甲醛浓度。即光催化复合调湿材料可以通过光催化-吸附协同作用全天候控制室内甲醛浓度。(4)UV-Vis分析和禁带图可知,g-C3N4和SCN的禁带宽度分别为2.53e V和2.42e V;SCNT(1:1)和G-SCNT(1:1)、H-SCNT(1:1)的禁带宽度分别为2.74e V和2.30e V、2.10e V,即负载硅藻土/泥炭藓基和海泡石/泥炭藓基调湿材料都会使SCNT(1:1)光催化剂的禁带宽度下降,使SCNT光催化剂在紫外和可见光区的光催化作用增大。(5)由FTIR分析表明,硅藻土和海泡石中存在硅羟基(Si-OH)的伸缩振动峰,硅羟基能产生布朗斯台德酸性位点,有效捕获光生空穴(h+),减缓光生电子和空穴复合速率并提供活性吸附位点,使光催化复合调湿材料的活性增强。(6)由ESEM和EDS等的分析表明,G-SCNT(1:1)光催化复合调湿材料的比表面积比H-SCNT(1:1)光催化复合调湿材料更大、纳米级的孔隙分布更均匀,使其光催化降解甲醛及温湿调节效果比H-SCNT(1:1)材料更好。本研究对光催化复合调湿材料调控室内热湿环境和室内空气质量的理论和应用研究具有重要意义。
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