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理论和实验研究表明碳纳米管具有优异的力学、电学、光学性质,因而在复合材料、纳电子、光电器件等诸多领域有着广阔的应用前景,目前,宏量可控制备高质量的碳纳米管仍然是制约其科学研究和应用发展的瓶颈问题之一。电弧法制备的碳纳米管具有结构完整性好和缺陷少的特点。但由于电弧发生是一个远离平衡态的过程,因此利用电弧法控制生长碳纳米管十分困难。本文改进与完善氢电弧方法,通过原位施加电场、使用新型催化剂及优化反应参数等方法调控碳纳米管的结构及性能。取得的主要研究结果如下:
(1)改进制备单壁碳纳米管的电弧放电法。在弧柱区施加125和250V/cm的直流电场。研究表明:施加电场可以显著提高单壁碳纳米管的产量,并使碳纳米管沿电力线方向定向排列。透射电镜和拉曼光谱研究表明:施加电场后单壁碳纳米管管束尺寸减小,管束尺寸小于10nm。热重分析表明:原位施加电场制备的单壁碳纳米管的抗氧化温度提高了68℃,这说明原位施加电场使得碳纳米管结构更加完整,提高了碳纳米管的结晶度。多波长拉曼光谱表征表明:沉积于电极板之外的单壁碳纳米管为金属性富集。
(2)以非金属硅为催化剂,制备出具有尖锐端头的碳纳米管。扫描和透射电镜观察表明:尖锐端头碳纳米管主要有锥形、缩径形和铅笔尖形三种尖端形貌。尖端直径2-15nm,底座碳纳米管直径分布较宽,一般在20-130nm。共振拉曼研究表明:宏量样品中尖锐端头的大量存在,且多为单壁或双壁。这种缩颈形碳纳米管的生长遵循开口生长机制;非碳颗粒的掺入、无定形炭、相邻碳层间的键合、碳五元环等的引入是形成这些尖锐端头碳纳米管的主要原因。
场发射性能研究表明:场发射阈值电场值仅为3.75V/μm;作为单根电子源场发射体时,在1.6×105A/cm2高场发射电流密度下,经过20min较长时间的发射过程未发生结构破坏或电流衰减,场发射稳定性优异。这种碳纳米管兼具有较低的阈值电场和稳定性,该优异的场发射性能归结于这种碳纳米管具有良好的结构完整性和独特的尖端结构特征。
(3)以铁-钴-镍为催化剂,以炭粉和硅粉的混合物为原料,通过调控生长条件,利用电弧法原位制备出氧化硅包覆单壁碳纳米管的纳米电缆。电镜观察表明:产物中纳米电缆的纯度高,长度达几十微米,直径在20-50nm之间,包覆层为无定形氧化硅,芯部为1-5根单壁碳纳米管;拉曼光谱分析证明:芯部为单壁管,对纳米电缆的生长机制进行了探讨。该单壁碳纳米管基纳米电缆可望用于构建场效应晶体管器件。