对河流颗粒有机碳的来源和归宿的认识是全球碳循环研究的重要方面,而从分级的角度研究颗粒有机碳的输运过程,有助于深入了解其迁移转化过程,为河口有机碳的生物地球化学过程研究提供新的切入点,丰富河口生物地球化学理论。本研究于2012年3月、2013年7月和2014年3月在长江口采集了若干站位的表层和底层悬浮颗粒物样品,利用水淘选方法对其进行分级分离,分析了分级颗粒物的有机碳含量、元素比值(N/C)、稳定碳同位素丰度(δ13C)、木质素含量((?)8)及相关指标,并结合未分级颗粒物的激光粒度组成、分级颗粒物的质量分布、有机碳和木质素等相关参数,讨论了长江口不同粒级颗粒有机碳的分布、来源和降解特征随盐度、季节和层次的变化情况。得到的主要结果如下：总的来说,未分级颗粒物浓度在盐度5-20之间最高,底层水体浓度高于表层,且大部分站位底层颗粒物粒度比表层粗。2012至2014年间,7月份(洪季)未分级颗粒物浓度低于3月份(枯季)航次,并且洪季颗粒物较枯季细,但在口内和近海区域,两季节的未分级颗粒物浓度却很接近。长江口未分级颗粒物的激光粒度组成结果表明,<32μm粒级为颗粒物的主要组成部分,含量均占85%以上；随粒径增大,颗粒物含量降低。水淘选分级得到的不同粒级颗粒物的质量分布表明,16-32μm粒级颗粒物的质量含量最高,平均占60%以上。随盐度升高,>63μm粒级的含量逐渐降低；小粒径(<16μm)颗粒物则可能在河口最大浑浊带附近发生絮凝作用使本身含量降低,而16-32μm颗粒物的含量相应升高。在垂直分布上,表、底不同粒级颗粒物的质量分布差异不大,底层大于16μm颗粒物含量略有增加,小于16μm颗粒物含量则有所降低。特别地,枯季底层>63μm粒级颗粒物含量要远远高于表层。长江口颗粒有机碳的分布有明显的时间、空间及粒级差异。与枯季相比,长江口洪季未分级颗粒物的有机碳含量高,N/C比值大,(?)8含量低,δ13C值反而较负。从垂直分布来看,底层颗粒物中的有机碳含量低于表层,表层和底层颗粒物的N/C比值和δ13C相差不大, Λ8则是底层含量高。从河口向外,颗粒物有机碳含量(%)在最大浑浊带位置较低,而颗粒有机碳的浓度(mg/L)则有最高值,表明后者受颗粒物浓度的影响较大。随盐度升高,不同季节颗粒物的N/C比值均升高,δ13C值逐渐变正,Λ8值减小,体现海源有机碳输入的增加,陆源有机碳贡献减弱。随粒径增大,颗粒有机碳含量逐渐降低,不过在洪季,大于32μm颗粒物的有机碳含量较16-32μm有所升高。长江口颗粒有机碳主要集中在细颗粒物(<32μm)上,一般来说,这些粒级颗粒物的Λ8含量低,N/C比值高,δ13C值较正,显示海源有机碳的贡献较大。然而,与未分级颗粒物相似,在洪季口内表层细颗粒物上,尤其是<8μm和8-16μm颗粒物,δ13C值反而更加亏损,这说明这些粒级颗粒物中的有机碳可能还受到来自土壤、淡水浮游植物和/或污染物的有机碳的影响。粗颗粒物(>32μm)中有机碳含量低,N/C比值小,δ13C值较亏损,Λ8含量较高,表明来自陆地高等植物的有机碳贡献较高。在从河口向外的输运过程中,不同粒级颗粒有机碳含量在最大浑浊带附近都有最低值,而木质素含量有所升高,说明在最大浑浊带附近可能存在陆源有机物的添加作用,并且主要体现在较粗的粒级上,底沉积物的再悬浮可能是一个主要原因。研究区域内表层和底层颗粒物中的木质素氧化产物中紫丁香基酚类与香草基酚类的比值(S/V)和肉桂基酚类与香草基酚类的比值(C/V)均较小,表明木质素主要来源于被子植物草本和木本组织的混合,且粒径越小,被子植物草本组织的贡献相对越大。随粒径增大,长江口分级颗粒物中木质素降解参数,如香草基酚系列酸醛比((Ad/Al)v)、对羟基酚类与紫丁香基酚类和香草基酚类之和的比值(P/(S+V))和3,5-二羟基苯甲酸与香草基酚类的比值(3,5-Bd/V)均逐渐降低,表明细颗粒物中木质素的降解程度最高。<8μm粒级颗粒物的(Ad/Al)v高于0.3,3,5-Bd/V比值大于0.1,P/(S+V)比值大于0.39,均说明这一粒级颗粒物的木质素降解程度在中等以上。(Ad/Al)v、P/(S+V)和3,5-Bd/V均有显著的正相关关系,说明木质素在向海洋输送过程中受不同降解模式的共同作用。