【摘 要】
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光催化作为一种新型、高效、绿色的技术,在氢能源制备和环保等领域具有广阔前景。石墨相氮化碳(g-C3N4)由于具有合适的能带结构、简易的制备方法和良好的稳定性等优势,被广泛应用于光催化领域。然而,通过直接焙烧富氮前驱体得到的g-C3N4还面临可见光吸收性不足、载流子复合严重的困扰。本论文围绕提高g-C3N4对可见光的吸收性和加速光生载流子迁移分离过程这一核心内容,针对现阶段g-C3N4在应用中存在的
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光催化作为一种新型、高效、绿色的技术,在氢能源制备和环保等领域具有广阔前景。石墨相氮化碳(g-C3N4)由于具有合适的能带结构、简易的制备方法和良好的稳定性等优势,被广泛应用于光催化领域。然而,通过直接焙烧富氮前驱体得到的g-C3N4还面临可见光吸收性不足、载流子复合严重的困扰。本论文围绕提高g-C3N4对可见光的吸收性和加速光生载流子迁移分离过程这一核心内容,针对现阶段g-C3N4在应用中存在的难点,采用缺陷工程的方法展开对g-C3N4的研究,内容如下:本论文首先通过尿素和乙烯硫脲共聚法合成乙基缺陷的g-C3N4光催化剂。SEM和TEM观察到缺陷g-C3N4的形貌变化。通过XRD、FTIR、XPS和13C NMR等表征分析,验证在g-C3N4的三均三嗪环骨架中的氮原子上成功引入乙基,且随着共聚过程中乙烯硫脲的加入量增加,g-C3N4骨架中乙基缺陷的含量不断增加。当乙烯硫脲加入量为75 mg时,CN-E-75在光催化降解盐酸四环素和光解水产氢实验中比原始g-C3N4(CN-E-0)活性分别提高近1.5倍和1.6倍。UV-vis DRS等表征证实乙基的引入能够减小g-C3N4光催化剂的禁带宽度,增强其对可见光的捕获能力;稳态和瞬态荧光光谱、光电测试等表征证实适当的乙基缺陷能够促进光生电荷的迁移和分离效率,提高光生载流子的利用率,增强光催化反应的效率。在上述研究基础上,继续通过尿素和邻磺酰苯甲酰亚胺共聚法合成缺陷g-C3N4光催化剂。FTIR、XPS、13C NMR、EPR等表征证实成功将亚甲基、苯环和氧原子缺陷同时引入到g-C3N4的三均三嗪环骨架中。苯环等缺陷的引入也能在增强g-C3N4的光吸收性的同时,抑制电子-空穴对的复合,提高光催化效率。当邻磺酰苯甲酰亚胺加入量为75 mg时,光催化降解四环素和光解水产氢活性达到最高。然而过量的缺陷严重破坏g-C3N4的形貌结构,且降低其氧化还原能力。综上,改变g-C3N4光催化剂共聚物的添加量可以调控g-C3N4半导体材料内的缺陷浓度,从而优化其可见光吸收性、载流子迁移分离效率,进而提高光催化活性。期望本论文缺陷工程的研究策略可为设计其他高效光催化剂提供理论参考。
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