本论文采用量子化学密度泛函理论（DFT）的B3PW91方法，对铁离子配合物[Fe（H₂O）_m（OH）_n]^x（m+n=4，5，6）的可能构型进行优化计算，分析比较了优化结果的几何构型、电荷布居以及能量；从Mg²⁺和Fe³⁺与OH形成多金属配合物的角度，探索了MgFe-LDHs单层板逐渐生长的过程；通过构建主客体模型，探讨了MgFe-LDHs单层板与Cl^-和NO₃^-组装产物的电子结构及主客体相互作用；对卤素阴离子型MgFe-LDHs的结构模型进行了优化，分析比较了优化结果的几何构型、电荷布居以及主客体相互作用能。具体研究内容及主要结果如下：一、[Fe（H₂O）_m（OH）_n]^x配合物电子结构的理论研究在B3PW91／6-31G（d，p）计算水平上，优化得到了铁离子与H₂O和OH^-所形成的，配位数分别为四、五、六的稳定结构。其中四配位有5种稳定构型，[Fe（OH）₄^-+6H₂O+2OH^-]是最稳定的配合物体系；五配位有5种稳定构型，[Fe（OH）₅^2-+6H₂O+OH^-]是最稳定的配合物体系；六配位有3种稳定构型，[Fe（OH）₆^3-+6H₂O]是最稳定的配合物体系。二、MgFe-LDHs层板结构生长过程的理论研究在B3PW91／Lanl2dz计算水平上，研究了MgFe-LDHs单层板的生长过程，结果表明：层板结构从MgFe（OH）₈^3-开始，沿着路径MgFe（OH）₈^3-—＞Mg₂Fe（OH）₉^2-—＞Mg₃Fe（OH）₁₀^-—＞Mg₄Fe（OH）₁₁—＞Mg₅Fe（OH）₁₂⁺—＞Mg₆Fe（OH）₁₂³⁺，逐渐长大至Mg₆Fe（OH）₁₂³⁺。然后以Mg₆Fe（OH）₁₂³⁺为中心，继续向外扩展至Mg₃₀Fe₇（OH）₇₂⁹⁺。在层板长大的过程中，体系的能量逐渐降低，层板结构越来越稳定。三、MgFe-LDHs层板与Cl^-和NO₃^-超分子作用的理论研究在B3PW91／6-311++G（d，p）计算水平上，优化得到了Cl^-和NO₃^-与MgFe-LDHs单层板的主客体作用模型，分析比较了主客体作用模型的几何构型、电荷布居、相互作用能，结果表明：Cl^-和NO₃^-与主体单层板存在着较强的超分子作用，主要包括氢键和静电相互作用，主客相互作用能分别为-1020．7944和-956．8944 kJ·mol^-1。四、卤素阴离子型MgFe-LDHs微观结构的理论研究在B3PW91／6-311++G（d，p）计算水平上，优化得到了卤素阴离子型MgFe-LDHs的结构模型，分析比较了结构模型的几何构型、电荷布居、相互作用能，结果表明：F^-，Cl^-，Br^-与主体双层板存在着较强的超分子作用，主要包括氢键和静电相互作用；在F^-，Cl^-，Br^-的插层过程中，MgFe-LDHs的主体层板保持结构稳定，体系能量降低，主客体相互作用能分别为-400．6513、-340．2648和-325．8246 kJ·mol^-1，稳定性顺序为：MgFe-F-LDHs＞MgFe-Cl-LDHs＞MgFe-Br-LDHs。