论文部分内容阅读
铀作为重要核工业原料,具有化学和放射毒性,低浓度的含铀废水随着环境的迁移和食物链的富集,不可避免地会进入环境,对自然生态环境和人类健康构成潜在的威胁。如何有效的处理含铀废水并回收铀已成为当前迫切需要解决的核环境问题。本文以废铝易拉罐和壳聚糖为原料,通过物理手段制备出具有强还原性的零价铝粉(zero-valent aluminum,ZVA1),通过原位水解-浸渍法制备出具有高效吸附性的壳聚糖/羟基氧化铝复合材料(Hydroxy-Aluminum impregnated Chitosan,Al-CTS)。ZVAI具有很强的还原活性,废水中的U(VI)能够快速被ZVAl还原为U(Ⅳ),生成UO2沉淀;而Al-CTS复合材料不仅提高壳聚糖本身对铀吸附容量和吸附选择性,又能有效防止纳米粒子的团聚,是一种优良可再生的吸附剂。具有强还原性能的零价铝(ZVA1)处理含U(Ⅵ)废水是一种新兴的水处理技术。实验采用静态单因素方法,在不同环境条件下(材料投加量、pH值、初始浓度、反应时间、温度等)研究ZVA1对水中U(Ⅵ)的去除性能,确定最佳反应条件。实验结果显示,当溶液pH值为5.0、U(Ⅵ)的初始浓度为10 mg/L、反应时间为120 min、ZVA1投加量为4.0 g/L及反应温度为303 K时,对U(Ⅵ)去除率为98.2%,远优于零价铁。化学动力学分析和XPS表征技术表明ZVAl对U(Ⅵ)的去除机理主要为还原沉淀-吸附共沉,且还原作用是ZVAl去除U(Ⅵ)的主要途径。实验还将原位形成的羟基氧化铝(AlOOH)纳米颗粒固定在壳聚糖中,通过考察Al-CTS对U(VI)吸附的性能,确定了最佳吸附条件。U(VI)初始浓度为10-50 mg/L,初始pH为6.0,Al-CTS投加量为0.8 g/L,反应温度为298 K及时间为80 min条件下,Al-CTS对U(VI)吸附率均在95%以上。与纯壳聚糖相比,Al-CTS对U(VI)的吸附能力得到很大提高,吸附量提高了 23.85 mg/g。通过对材料进行动力学、热力学及等温吸附模型分析,结果表明:Al-CTS对U(VI)吸附是通过均相单层的化学吸附,且该过程是自发吸热的性质。FT-IR和XPS分析表明,Al-O键、-OH基、-NH2基和U(VI)之间的表面络合物参与了吸附过程,其主要机理是内球表面络合作用。干扰离子和吸附再生实验证实,Al-CTS是一种可再生的吸附剂,在放射性废水处理中具有良好的应用潜力和前景。