低阶煤热解特性及其产物分布研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 6次 | 上传用户:sorkayi
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探索和发展低阶煤分质转化多联产技术是实现低阶煤的清洁高效利用的技术之一。煤热解是煤化工、热能集成化等技术的基础,研究煤热解产物的分布能为提高产物附加值的提供依据。本文首先利用热重分析仪考察了不同煤化度低阶煤在不同升温速率下的热解特性,确定了热解开始温度、最大失重速率对应的温度、终止热解温度等热解特征参数。采用总包一级反应模型(C-R)对脱附主导段和热解主导段分别进行动力学分析,通过计算得到两段的活化能、指前因子;采用DAEM模型分析了在180650°C温度范围内,不同转化率下的活化能和指前因子分布情况。其次,利用Py-GC/MS联用技术研究了温度对低阶煤快速热解产物分布的影响,通过与标准NIST质谱数据库进行比对,检测到的化合物有二百多种,将其归属为六大类:脂肪族化合物(烷烃,环烷烃,烯烃,环烯烃,二烯烃等)、芳香族化合物(苯,萘,茚,多环芳烃等)、含氧化合物(酚,醇,酮,酯,醚,含氧杂环类等)、含氮化合物、含硫化合物和其它无法归属的化合物。本文研究了400700°C低阶煤快速热解产物分布,发现随着温度的升高,被检测到的物质种类和产率先增加后减少,在600°C达到最大值。脂肪族化合物和含氧化合物是低阶煤快速热解主要产物,这与低阶煤的结构有关系;热解产生的芳香族化合物中的苯、萘、茚等化合物的相对强度随着温度的升高而增加,而对于多环芳烃(PAHs),随着温度的升高,其相对强度和含量先增加后减少,在600°C达到最大值。对于含氧化合物,其产率在400600°C范围内是增加的,当温度超过600°C产率开始降低,其中酚类化合物、含氧化合物、含氧杂环的含量随着温度的升高先增加后减少,在600°C达到最大值,这与含氧化合物总含量变化趋势一致。最后,利用固定床实验考察了不同热解温度对低阶煤的热解产物产率及其气液固三相产物组成的影响。随着温度的升高,半焦产率逐渐降低,煤气产率逐渐增加,而焦油的产率先增加后减少,在550°C达到最大值。利用GC分析煤热解过程中H2、CH4、CO、CO2、C2C3的逸出规律;结合FT-IR和13C NMR分析了温度对固体产物(半焦)结构的影响;对特征温度下的热解液体产物(煤焦油)进行酸碱洗-柱层析处理,将分离出的组分分别进行GC/MS分析,分析了各组分的分布情况。
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