二氧化铈基纳米材料的抗氧化机理及生物应用研究

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研究表明氧化应激与多种疾病的产生密切相关,它是由于活性氧物种在生物体内的过量积累而导致的。因此,抗氧化剂在氧化应激相关疾病的治疗中具有重要的应用价值。具有氧化还原性质的纳米材料因结构稳定、活性可再生等优点在生物抗氧化领域备受关注。其中,二氧化铈(CeO2)纳米材料因优异的氧化还原能力在生物抗氧化领域应用最为广泛。本论文围绕CeO2纳米材料的合成、抗氧化机理研究、抗氧化活性调控、及生物应用研究进行展开。CeO2中Ce3+与Ce4+可相互转换,这一转换过程伴随着氧缺陷的生成与消除。近些年,CeO2纳米材料因这一可逆的变价性质及良好的生物安全性成为备受关注的生物抗氧化材料。研究表明CeO2纳米材料可消除生物体内过量的活性氧物种,进而在多种疾病产生过程中体现出抗氧化保护或疾病治疗的作用。但是其抗氧化机理仍不清晰、抗氧化活性的调控及多功能化修饰的研究仍较缺乏、抗氧化生物应用仍需进一步的研究拓展。本文基于CeO2纳米材料抗氧化过程中物理化学性质的变化,并结合定性的光谱表征及定量的催化实验探究其抗氧化机理。在此基础上,本文进一步研究了CeO2纳米材料抗氧化活性的调控及其在胰岛b细胞中的抗氧化保护作用。此外,本文还实现了具备抗氧化性、核磁共振造影成像及CT造影成像的多功能CeO2基纳米材料的合成及性质研究。本文的研究重点围绕以下两方面进行展开:(1)CeO2纳米材料的抗氧机理研究及抗氧化活性调控通过紫外可见吸收光谱、X射线吸收谱、拉曼光谱等原位表征技术,探测CeO2抗氧化反应过程中Ce的价态、局域配位环境及吸附氧物种等的变化。实验结果表明:CeO2与H2O2反应后吸收光谱发生红移;CeO2中铈离子的配位数呈现先增大后减小至初始值的趋势。结合定量的催化实验结果表明:CeO2的抗氧化能力取决于与过氧物种配位的Ce位点的氧化还原能力,且在CeO2循环催化H2O2分解过程中,Ce4+被还原一步是抗氧化反应的关键步骤。这一研究深入理解并揭示了CeO2的抗氧化机理。基于抗氧化机理的研究,我们采用稀土Gd3+离子掺杂的手段调控了CeO2纳米材料的氧缺陷状态,进而提高了CeO2的抗氧化活性,并且这一活性的提高在催化循环及细胞环境中仍可保持。此外,调控机理研究表明掺杂能提高CeO2与氧物种的配位能力及表面Ce位点的氧化还原性,进而提高了其抗氧化活性。(2)CeO2基纳米材料的多功能化研究及生物应用探索本文将高温热分解法制备的CeO2:Gd纳米花经转水相修饰上亲水性配体,并系统研究了其抗氧化性、MRI造影成像及CT造影成像性质。此多功能纳米材料可潜在应用于CeO2纳米材料活体治疗应用时的示踪及临床指导。本文成功建立了H2O2、高糖及链脲佐菌素(STZ)诱导的INS-1细胞凋亡模型,并探索了CeO2纳米材料在这三种细胞凋亡模型中的保护作用。实验结果表明所制备CeO2纳米颗粒在INS-1细胞中生物相容性良好,且可抑制H2O2导致的细胞凋亡。本文还探索了CeO2纳米材料在增强阿霉素对白血病耐药细胞(HL-60耐药细胞)的治疗作用方面的应用。
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