【摘 要】
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过渡金属磷化物因其具有类金属特性、高导电性、优越的电化学活性等理化特性,被视为一类极具发展前景的电池型电极材料。然而,过渡金属磷化物在其应用中仍存在实际比容量低和循环稳定性差等问题。为此,本研究开发了一系列具有特殊微纳米结构的铁钴双金属磷化物及其杂化电极材料,通过形貌设计,结构优化和界面调控等策略解决上述技术瓶颈问题。最后,结合各类表征技术和测试手段,对所制备的铁钴磷化物及其复合材料的形貌结构、物
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过渡金属磷化物因其具有类金属特性、高导电性、优越的电化学活性等理化特性,被视为一类极具发展前景的电池型电极材料。然而,过渡金属磷化物在其应用中仍存在实际比容量低和循环稳定性差等问题。为此,本研究开发了一系列具有特殊微纳米结构的铁钴双金属磷化物及其杂化电极材料,通过形貌设计,结构优化和界面调控等策略解决上述技术瓶颈问题。最后,结合各类表征技术和测试手段,对所制备的铁钴磷化物及其复合材料的形貌结构、物相组成、比表面积及孔隙结构及电化学性能进行了系统研究,并揭示其储能机制,具体研究内容如下:（1）考虑到金属磷化物电极材料存在倍率性能差、循环寿命短且结构稳定性不佳等问题,本工作以柔性碳布为基底和导电骨架,采用绿色、简单的电沉积法和低温固相磷化法,实现了在碳布表面成功制备了具有分级纳米片结构FeCoP@NiCoP核壳纳米阵列。该铁钴磷化物复合纳米材料,FeCoP纳米片与NiCoP纳米片交错排列形成发达的三维网络结构,在增大比表面积的同时,可加快电子/离子传输速率,进而显著提升铁钴磷化物的电化学性能。结果显示,与纯FeCoP和NiCoP电极相比,所制备的FeCoP@NiCoP电极在1 A g-1的低电流密度下表现出973.0 C g-1的高比容量。此外,所组装的FeCoP@NiCoP/CC//BPC-800水系混合超级电容器在827.8 W kg-1功率密度时显示出75.9Wh kg-1的高能量密度。（2）为进一步改善减缓过渡金属磷化物的循环稳定性,本工作以FeCoP纳米片为核和Ni-Co2（CO3）（OH）2（Ni-CoCH）纳米针为壳,构筑自支撑FeCoP纳米片@Ni-CoCH纳米针的核壳异质结构。该复合材料发达的层次孔结构和开放的孔道不仅利于电解液离子的快速扩散,而且还能有效缓解循环过程中的体积变化。结果显示,FeCoP@Ni-CoCH/CC电极显示出优异的倍率能力和良好的循环寿命（经历5000次循环电容保持率为89.7%）。此外,FeCoP@Ni-CoCH/CC//PPC-2混合超级电容器连续10,000次充放电测试的容量保持率高达初始值的87.1%,证明该电极具有极好的循环稳定性。（3）为了充分发挥磷化物优异的导电性,解决磷化物在高质量载荷下的电化学反应动力学较慢这一难题。本工作采用水热法、电沉积法和磷化工艺成功在碳布上原位制备了FeCoP@NiMnS复合电极材料。以高导电性的FeCoP纳米棒作为核,高电化学活性的NiMnS纳米片为壳,构筑FeCoP@NiMnS核壳异质结构。受益于两种组分的协同作用和独特的异质界面,FeCoP@NiMnS/CC电极在高质量负载下比容量高达260.7 m Ah g-1。此外,由FeCoP@NiMnS/CC电极作为正极,活性碳作为负极所构建的混合超级电容器,在功率密度为371.8 W kg-1时能量密度达到60.1 Wh kg-1。
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