【摘 要】
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水分配系统的病原体传播会威胁公共卫生安全,病原菌的灭活如二次消毒对环境水体安全至关重要。新型冠状病毒(Covid-19病毒)的全球流行使新一代消毒技术引起人们广泛关注。原位、绿色的电合成H2O2消毒技术是一种很有前景的消毒灭菌途径。电化学消毒技术的性能与阴极合成的H2O2浓度高度相关,因此提高H2O2的生成速度至关重要。在我们最近的研究中,提出一种微气泡辅助的旋转管状钛阴极,主要通过形成微或纳米级
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目(52070056);青年科学基金项目(52000052);
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水分配系统的病原体传播会威胁公共卫生安全,病原菌的灭活如二次消毒对环境水体安全至关重要。新型冠状病毒(Covid-19病毒)的全球流行使新一代消毒技术引起人们广泛关注。原位、绿色的电合成H2O2消毒技术是一种很有前景的消毒灭菌途径。电化学消毒技术的性能与阴极合成的H2O2浓度高度相关,因此提高H2O2的生成速度至关重要。在我们最近的研究中,提出一种微气泡辅助的旋转管状钛阴极,主要通过形成微或纳米级的氧气泡以增加局部氧浓度,从而促进H2O2的积累。然而,除强化氧传质外,提高管状钛阴极表面的氧还原反应活性和选择性对提高管状钛阴极H2O2积累十分关键。针对以上问题,本文利用水热碳球的水热改性构筑了低成本的水热碳@多孔钛(CS@TTC)电极,对CS@TTC电极进行表征与性能测试,制备的CS@TTC电极主要组成元素为Ti、C和O,晶相以Ti和TiO2为主,电极表面具有丰富的含氧官能团;线性伏安扫描和电化学阻抗显示CS@TTC具有良好的电化学活性和导电性;RDE结果显示水热碳催化剂具有优异的2电子ORR活性;CS@TTC电极以大孔和微孔为主,在保持良好的氧传质能力同时有丰富的反应活性位点。CS@TTC电极在pH=7的电解质溶液中具有优异的电化学活性和稳定性,对大肠杆菌的灭活具有优异的电催化活性。结果表明:“微气泡”CS@TTC体系提高电解质体系溶解氧浓度,并形成由电极、空气和电解质构成的三相界面,相比“浸没式”电化学体系,H2O2合成提高了6.59倍;改性条件、溶液pH、电流强度、曝气流量对H2O2生成均有关键影响。CS@TTC体系以更高的H2O2产量在大肠杆菌的灭活中展现出优异的性能。在电流强度为40 mA,曝气流量为0.2 m~3/h,初始菌浓度为10~6CFU/mL时,反应90 min即可实现微生物的完全灭活(6.42 log)。针对CS@TTC体系的高H2O2浓度,提出了在CS@TTC体系中强氧化物种的消毒路径。细菌的灭活机理一方面基于细菌通过电子转移在阳极表面直接氧化而迅速失活,另一方面,电解质中电生活性氧(H2O2)作为氧化剂攻击菌体并破坏其结构致其失活。通过在TTC电极上引入水热碳而开发的CS@TTC电极可显著提高细菌灭活效率,证明CS@TTC体系相比TTC体系在电化学消毒中的优越性,为CS@TTC电极电化学消毒的实际应用提供一定的理论依据。
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