功能化三维石墨烯材料的制备及吸附性能研究

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石墨烯是由碳原子组成的单层片状结构的一种新材料,严格来说是目前我们发现的最薄的二维材料。它的许多独特和优异的性质已受到人们的特别关注,如它的导电性强,机械强度高,灵敏度好和稳定性高等,并且由于其高的比表面积,而被视为一种很有前途的吸附剂,已在重金属离子,染料和油的去除有了高性能领域的研究。然而,由于石墨烯容易发生团聚,会大大降低比表面积的接触,且无法从水中很好的分离和收集。因此,一个有序的,多孔的石墨烯组装材料将成为环境吸附材料的最佳选择。由于它们较高的比表面积,化学稳定性,低成本和发达的三维网状结构,在离子吸附和染料的去除等领域被作为最有前景的吸附剂。本文中,氧化石墨烯通过冷冻干燥法技术制备出三维结构的氧化石墨烯海绵材料(GOS)。将氧化石墨烯溶液与N-羟甲基丙烯酰胺(N-MAM)和六氟异丙醇(HFIP)做改性反应实验制备改性氧化石墨烯海绵材料(MAHP-GO)。以水合肼为还原剂,用水热法还原改性氧化石墨烯制备出功能化的改性石墨烯海绵材料(MAHP-GS)。将制备出的三种新型材料对亚甲基蓝(MB)进行吸附实验,研究不同的吸附材料对亚甲基蓝吸附行为的影响,实验结论如下:1、常温下,利用改性hummers法及冷冻干燥技术制备出的三维氧化石墨烯海绵对亚甲基蓝(MB)的吸附时间在200min左右达到吸附平衡,当亚甲基蓝的浓度为80mg/L时,最大吸附量为361.28mg/g。氧化石墨烯海绵对亚甲基蓝的吸附属于准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型。2、利用N-羟甲基丙烯酰胺和六氟异丙醇对氧化石墨烯进行了功能化的改性实验制备出改性氧化石墨烯海绵,增强其在水中的稳定性。改性氧化石墨烯海绵(MAHP-GO)对亚甲基蓝的最大吸附浓度为80mg/L,最大吸附量347.16mg/g,330min左右达到吸附平衡。Langmuir等温吸附模型适合描述其吸附过程,吸附过程为准二级动力学模型。3、以水合肼为还原剂,采用水热还原的方法和冷冻干燥技术将改性氧化石墨烯还原,制备改性石墨烯海绵(MAHP-GS)材料,并用来做对亚甲基蓝染料的吸附实验。研究发现吸附达到平衡的时间大约在260min,MB的最大浓度为60mg/L时得到最大的吸附量131.195mg/g。吸附过程符合准二级动力学和Langmuir等温模型。4、分别对上述三种吸附材料进行了 XRD、SEM、红外和BET表征。结果表明不同孔结构和不同含量的含氧官能团对亚甲基蓝的吸附行为有着重要影响,吸附材料吸附能力的大小主要靠大量含氧官能团的协同作用和交联的三维多孔网状孔径结构。
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