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硝酸盐是地下水中的主要污染物之一。由于水中的硝酸盐会以直接或间接的方式危害人类健康,因此对受其污染的地下水进行修复迫在眉睫。传统的修复技术各有不足,特别是在原位修复方面都不尽人意。纳米铁具有粒径小(1~100nm),比表面积大,表面活性高等特点,能够去除水中有机物、重金属和无机营养盐等多种污染物,并可直接注入含水层实现原位修复,因而成为地下水修复领域的研究热点。因此,本论文结合南开大学与天津大学科技合作项目“沿海城市水环境生态修复基础研究”及国家自然基金“乳化碳载纳米铁原位修复地下水中有机氯代烃研究”的部分内容,进行了钠米铁的制备并用于水中硝酸盐氮去除的研究。论文的主要研究内容分为以下两部分:
1.论文建立了实验室无氧操作方法,成功制备出粒径80nm左右的纳米级铁粉,得出如下结论:
(1)制备过程要在无氧条件下进行。
(2)制备钠米铁的适宜条件为:乙醇-水溶液体系;硼氢化钾作还原剂;聚乙二醇做分散剂;铁盐浓度0.2mol/L;还原剂逐滴加入,滴速约为10滴/秒;室温;剧烈搅拌。
(3)新制的纳米铁干燥前进行水洗-醇洗操作,可有效降低粒子间团聚。
2.论文进行了自制纳米铁去除水样中硝酸盐氮的研究,探讨了溶液初始pH,体系分散方式和强度,纳米铁加入剂量,硝酸盐氮初始浓度,溶解氧以及保护气体等因素反应的影响,分析了产物和反应动力学。主要结论有:
(1)使用自制纳米铁可以迅速去除水中硝酸盐氮,无需进行pH值控制,反应基本符合一级动力学方程,可描述为准一级反应。
(2)分散强度对硝酸盐氮去除速率有很大影响,一定强度的振荡和超声均能达到较好的分散效果,促进反应迅速进行。使用振荡器时,振荡强度越大(转速越高)反应速率越快;使用超声分散时,过高或过低的声功率均不利于反应的进行,声功率为70w/cm2时可以获得满意效果。
(3)对于同样浓度的硝酸盐溶液,纳米铁加入量增加,反应速率加快;纳米铁量一定时,硝酸盐氮浓度越高,反应速率越快。
(4)体系溶解氧存在时对反应有一定的抑制作用,这种作用在纳米铁用量较低时比较明显。但对于足够剂量的纳米铁,有氧环境下去除硝酸盐氮仍可达100%的去除率。
(5)保护气体的不同对反应速率和产物均无明显影响。
(6)产物分析表明,随反应进行各体系中亚硝酸盐氮均呈现先升高再降低的趋势,最终约90%的氮素转化为氨氮。所讨论影响因素(如分散强度、反应物浓度、溶解氧等)均未对产物组成造成明显影响。