自从上个世纪80年代以来,SO2等大气污染物的排放量随着经济的发展迅速增加,远远超出了生物圈的自净能力,造成了严重的大气污染。其危害包括森林退化,湖泊酸化,鱼类死亡,水生生物种群减少,农田土壤酸化、贫脊,有毒重金属污染增强,粮食、蔬菜、瓜果大面积减产,使建筑物和桥梁损坏,文物面目皆非,造成了巨大的经济损失,严重影响了国民经济的发展和人民群众的正常生活。地球演化过程中的一些自然作用(如火山喷发),也会影响大气中的SO2浓度,从而对区域及其全球环境及其生态造成严重影响。正是人为和自然作用大气SO2的变化会对地球环境及其人类的生存产生重要的影响,促使对过去大气SO2变化了解的愿望。　　 洞穴石笋,是大气圈、水圈、生物圈和岩石圈等多圈层相互作用的产物。气候对其生长及组成的深刻影响使石笋成为陆地古环境研究不可多的的理想材料。利用洞穴石笋的各类物理化学指标来研究古气候与古生态环境变化已成为近-二十年来全球变化研究领域的一个热点,并已取得了长足的发展与进步。特别是洞穴石笋中的微量元素和同位素组成,记录了通过大气、土壤传递到洞穴沉积物中的环境信息,能够示踪物质来源和浓度变化,是大气成分变化的记录者。因此,石笋的微量元素已成为恢复第四纪古环境研究的最为重要的替代指标之一。　　 本文通过对湖北清江现代土壤、岩石、滴水和洞穴碳酸盐沉积物中S及其同位素分析,了解石笋中S的来源和S在大气-土壤-围岩-滴水-沉积碳酸盐(石笋)之间的传输、转化和记录的地球化学过程,探索石笋S对大气SO2的响应,在此基础上,通过去除气候变化的影响,获取过去大气SO2的信号。　　 研究发现,(1)土壤中的S来源于大气的沉降和岩石的风化。土壤水中S/Ca季节性差异是受到了降雨量的影响,即旱季少雨,有机物分解所产生的S和大气沉降的S在土壤水中得以累积,而雨季随着降雨量的增多,原来土壤中累积的S不断的被淋滤,大量的S进入洞穴滴水中,而残留在土壤水中的硫相对于旱季要少的多。围岩中元素的含量相对固定,对围岩进行的硫存在形式分析发现,围岩中CAS约为全硫的60％;(2)清江和尚洞滴水中溶解态无机硫酸盐占滴水中溶解态S的90％,因此和尚洞滴水中S主要以SO42-形式存在。进一步的大气降水、土壤、土壤水中元素含量及同位素分析表明,滴水中硫酸盐主要来源于大气的硫的沉降的结果。研究也表明,滴水硫酸盐受到降水的影响,影响程度为:y=2.1043x+8.97(r=0.7895)；(3)通过HS4和HS6现代碳酸钙沉积物中S含量的分析,并与滴水中SO42-浓度、滴水速率、滴水pH值、洞穴温度及生长速率进行了对比,结果发现两个观察点的碳酸钙沉积物中S含量都与滴水中SO42-浓度显著正相关,当滴水中SO42-浓度增加时,碳酸钙沉积物中S含量也相应升高,碳酸盐沉积物中S的很好地继承了洞穴滴水中S的地球化学信息。此外,滴水速率、滴水pH值、洞穴温度及生长速率与碳酸盐中S的含量也具有一定的相关性,但是由于它们的影响与滴水SO42-的影响具有一致性,所以前者可能是后者的一种表现形式而已。　　 通过对HS4和HS6石笋中S含量的测定,建立了全新世以来石笋中硫含量变化的时间序列。利用研究区的降雨量资料扣除了降雨效应对HS4石笋中S含量的影响,获取过去9000年以来的大气SO2变化信息。最近百年来石笋中记录的大气SO2信息与其他研究区的石笋、冰芯S的记录及北半球、中国SO2排放量进行对比,发现存在较好的相关性。长江中游大气SO2浓度的升高,与近代中国人类活动密切关联,从民族资本主义的兴起到中国的改革开放,无论是石笋中的记录,还是大气中SO2的实测值,都随着国家经济和社会的发展呈现上升的变化趋势。工业化之前的石笋记录则反映了地球表层的自然变化,如火山活动等。例如,1ka BP与500 aBP时期的S的峰值分别响应了中国长白山、冰岛及瓦努阿图的火山喷发,尤其是1ka BP的石笋中S含量迅速增加也显示出长白山和冰岛火山爆发的规模。以8000年前的石笋记录作为大气SO2的背景值,评估近代人类活动对大气SO2的影响,计算出人类活动对大气S的贡献约为40％。　　 本研究的创新之处在于:(1)开展硫元素地表到地下沉积物即从大气-土壤-岩石-滴水-碳酸盐沉积物的传输过程的研究；(2)采用现代碳酸盐沉积模拟实验,来探讨现代沉积物中S的变化特征和控制因素；(3)应用石笋中S含量及气候变化信息,揭示全新世以来大气SO2的变化机制；(4)利用石笋中S含量的记录来评估人类活动对大气S循环贡献。