【摘 要】
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气体传感器是传感领域的重要组成部分,在生活、工业、军事等领域都展现出重要的应用价值。传感器中用于感知外界刺激的主要部分是敏感材料,因此探究提升敏感材料传感性能的方法并揭示其敏感机理是探究先进传感技术的关键之所在。工业技术的快速发展带来了严重的环境污染问题,在常见的空气污染物中,二氧化氮(NO2)不仅含量较高,而且存续时间较长,对生态环境和人体健康都有很大危害。此外,有研究表明NO2浓度高的地区有更
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气体传感器是传感领域的重要组成部分,在生活、工业、军事等领域都展现出重要的应用价值。传感器中用于感知外界刺激的主要部分是敏感材料,因此探究提升敏感材料传感性能的方法并揭示其敏感机理是探究先进传感技术的关键之所在。工业技术的快速发展带来了严重的环境污染问题,在常见的空气污染物中,二氧化氮(NO2)不仅含量较高,而且存续时间较长,对生态环境和人体健康都有很大危害。此外,有研究表明NO2浓度高的地区有更高的新型冠状病毒肺炎(COVID-19)死亡率。因此,亟需开发可靠的气体传感器对环境中或特定场景下的NO2进行持续监测,便于发现潜在风险,及时采取应对措施。本论文采用理论和实验相结合的方法开展面向NO2监测的气体传感研究,在理论上基于六方氮化硼(h-BN)和二硫化钼(Mo S2)提出两种新型敏感材料并进行NO2传感机理分析,在实验上基于Mo S2制备NO2传感器进行传感特性研究。在第一性原理计算方面,基于Materials Studio仿真软件探索二维层状材料h-BN和Mo S2的改性策略,模拟改性敏感材料对常见污染气体分子和水分子的吸附行为。一方面,针对h-BN通过氢化、氟化及两种方式相结合的手段进行了带隙调节,以改变其绝缘特性,开发其作为气敏材料的潜力。仿真结果显示半氢半氟化是有效改善h-BN宽禁带的方法,能引入各向异性。修饰后的F-BN-H与NO2之间有较大的吸附能和明显的电荷转移,而其余五种气体分子与F-BN-H反应相对微弱,F-BN-H显示出了一定的选择性。另一方面,针对过渡金属二卤化物(TMDs)中的典型层状材料Mo S2,构建了具有单个硫空位的SV-Mo S2,其对NO2表现出较强的相互作用。在六种吸附体系中,NO2/SV-Mo S2体系的吸附能是其余五个吸附体系的4.40倍以上,表现出优于F-BN-H的选择性。所有的吸附行中都没有形成共价键,均表现为物理吸附,具有用于NO2可循环检测的潜力。在实验方面,首次提出了一种基于双面激光诱导石墨烯(LIG)和Mo S2的多功能自加热NO2气体监测器(MSNM),该器件的制备过程简单却实现了双模块的高度集成化,通过激光直写技术在聚酰亚胺膜上进行双面雕刻即可完成。其中,MSNM的正面为LIG叉指电极,再涂覆上敏感材料Mo S2与其协同工作便可用于NO2检测;背面对应位置为稍大于正面的矩形LIG,作为加热器模块,在直流电压激励下可提供稳定的高温条件。为了进行综合分析,制备了三组具有不同浓度Mo S2的传感器,然后对室温下和加热时的气敏性能进行了对比研究。实验结果显示,气体传感器在150℃时能兼顾快速解吸附而保有较高的响应值,LIG良好的电热特性辅助MSNM同时实现了高灵敏度(5ppm时为86.81%,250ppb时为22.90%)和良好的可恢复性,克服了传统Mo S2基气体传感器在室温下恢复性能差的问题。同时,该器件还具有良好的线性度、重复性、选择性、耐湿性和低检测限。
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