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近年来,利用甲烷化学重整技术制备用途广泛的合成气(H2/CO)成为热点课题之一。目前较新的重整技术是CH4/CO2重整(DRM),该反应是将两种温室气体CH4和CO2转变成H2/CO摩尔比低于1的合成气。但CH4/CO2重整还没有工业化,主要是因为所用的催化剂还不能适应工业生产的需要,容易失去活性。本论文设计制备了两种掺杂助剂的镍基催化剂,通过表征讨论它们的结构特性与催化活性的关系,并应用于CH4/CO2重整反应考察其活性,得出了以下一些结论:1.采用溶胶凝胶法制备不同钇掺杂量的镍基催化剂(0-9%Y-NiO/SBA-15)。运用多种表征手段研究了催化剂的结构性质。XRD、TEM、UV、XPS的表征结果证实Ni粒子在载体SBA-15的介孔孔道中高度分散。TEM、BET、FT-IR表征结果表明Y-NiO/SBA-15催化剂的介孔结构在DRM反应中保持完整;TPR、UV、XPS表征结果表明由于Y2O3的加入,催化剂中的镍粒子与载体之间存在强的相互作用;TG、XPS表征结果表明在每种催化剂上的沉积碳的类型和数量不同。因为具有高比表面积、高镍粒子分散性和低碳沉积,9%Y-NiO/SBA-15表现出优异的催化活性。2.采用溶胶凝胶法制备多种锆掺杂镍基催化剂(0-9%Zr-NiO/SBA-15)。应用多种表征手段研究催化剂的结构性质。锆的掺杂促进了活性金属氧化物粒子均匀地分散在催化剂表面,并与催化剂表面的HO-Si键结合形成Ni-O-Si键,使还原后的镍粒子分散均匀。避免了活性金属粒子的烧结和团聚,促进了催化剂的催化活性和稳定性。通过CH4/CO2重整实验发现,9%Zr-NiO/SBA-15的催化剂活性最高,甲烷转化率达到89%。3.添加助剂可以提高催化剂的催化能力,改善载体性质也可以提高催化剂的催化能力。在本论文中,尝试制备作为载体的新型介孔材料,对制备工艺进行了初步的探索。由SBA-15制备CMK-3,再由CMK-3制备具有介孔结构的金属氧化物骨架。通过实验表明,控制催化剂煅烧温度特别重要。否则煅烧过程中介孔孔道易发生坍塌。过高的温度还会导致水蒸气蒸发过快,将孔道破坏。另外,本论文初步探索了表面活性剂N3-18-N3的合成工艺,此表面活性剂作为模板能够制备孔壁结晶度较好的介孔材料。核磁H谱及质谱证实合成产物即为目标产物。