【摘 要】
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进入二十一世纪以后,能源危机和环境污染已经成为了人类面临的两大难题。大气中CO2越来越多的含量造成危及全球的温室效。以清洁太阳能为能源,利用光催化技术将C02和H20合成
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进入二十一世纪以后,能源危机和环境污染已经成为了人类面临的两大难题。大气中CO2越来越多的含量造成危及全球的温室效。以清洁太阳能为能源,利用光催化技术将C02和H20合成低碳有机物具有重要的理论及现实意义,被认为最有发展前景的C02固定和转化方法。由于TiO2纳米材料具有如下优点:强氧化性、无毒、环境友好、廉价、容易获得、无二次污染等等,而成为了在光催化领域最受关注的半导体材料,占有极其重要的地位。本文采用不同方法制备多孔Ti02薄膜、Ag/Pt-TiO2纳米棒薄膜,利用SEM-EDS、AFM、XRD、XPS、UV-vis和PL等材料表征方法对所制各光催化剂的晶体结构、形貌以及化学态进行系统分析。采用气相色谱仪分析考察其在不同条件下光催化还原C02的活性,并对反应机理进行了初步探讨。本文还考察了外加静电高压对催化还原C02的影响。主要内容如下:1)、采用H202热氧化处理Ti片的方法制备多孔Ti02薄膜。多孔Ti02薄膜具有优秀的多孔外观形貌,表现出较高的光催化活性和稳定性。室温条件下,在模拟太阳光照下有H20参与的条件下光催化还原C02,多孔结构为光催化反应提供更多用于光催化反应的活性位点,目标检测还原产物CO和CH4的最高产率分别为115μmol/gh和12μmol/gh。Ti3+和氧空位缺陷是促进催化剂呈现高活性的原因。2)、采用水热法制备TiO2纳米棒薄膜,光还原沉积法修饰Ag/Pt纳米颗粒。沉积在Ti02纳米棒上的Ag/Pt纳米颗粒的尺寸小于20nm,且形貌良好,尺寸均匀,高度分散;Ag/Pt-TiO2纳米复合物相比于纯Ti02纳米棒具有较高的光催化还原CO2为CH4的转换率,最高产率达1.0μmol/g h;金属半导体接触形成的肖特基势垒,以及金属纳米颗粒的局域表面等离子体振荡效应可以促进复合催化剂的光催化活性。3)、采用简单的水热法在FTO玻璃表面直接外延生纳米棒状Ti02薄膜。研究不同外加静电高压强度对Ti02薄膜光催化还原CO2的促进作用。CH4最高产率高达184.44μmol/g h,最高量子效率为6.26%;并且负载静电高压在25KV-45KV范围内,随着电压的升高,对催化还原C02的促进效果越来越好。
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