【摘 要】
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随着全球人口的增加,能源需求的增加、气候变化等因素的影响,人们日益迫切的寻求绿色能源。电催化技术可通过电化学转化,持续不断的将大气中的分子如水、二氧化碳等转化成高
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随着全球人口的增加,能源需求的增加、气候变化等因素的影响,人们日益迫切的寻求绿色能源。电催化技术可通过电化学转化,持续不断的将大气中的分子如水、二氧化碳等转化成高价值产品,为绿色能源的开发提供了途径,而电催化技术的核心问题是设计出高效的电催化剂,在过去的不断探索中,过渡金属配合物具有高效的电催化能力,且资源丰富、性价比高,可替代传统的贵金属铂,作为分子催化剂具有广泛的应用前景。咔咯是由吡咯-吡咯键直接连接的一类卟啉衍生物,与卟啉大环化合物不同的是,咔咯的三阴离子核可将金属离子稳定在较高的氧化态,特别在催化、传感器、药物化学领域中具有潜在应用,将咔咯大环与过渡金属配位应用于电催化技术,为解决能源危机提供了可行性。本文旨在通过表界面修饰以及电子结构调控两种方式,设计出含有钴、铑、铱金属离子的金属咔咯作为分子催化剂来应用于电催化技术,主要研究内容如下:(1)设计含有甲硫基的7种A2B型钴咔咯,在电子调控方面,选用了不同吸电子能力的取代基来修饰咔咯大环,在完成基础表征如紫外、核磁、质谱的基础上,以CV、DPV等技术手段,初步性探索咔咯配合物的电子结构,在应用方面,钴咔咯配合物作为电催化剂,以金属咔咯与金电极以共价键的形式形成“Au-S”键,组成SAMs,测试的结果显示钴咔咯可稳定的存在于电极表面。(2)同样设计含有种甲硫基2种A2B型铑咔咯、3种A3型三苯基铑咔咯化合物,选用了不同吸电子能力的取代基来修饰咔咯大环,在应用方面,A2B铑咔咯配合物作为电催化剂应用于HER,与金电极组成SAMs,测试的结果显示铑咔咯的电催化性能优于钴咔咯,另一方面,A3型铑咔咯与石墨烯以π-π堆积的形式探索其HER性能,铑咔咯的总体催化性能优于钴咔咯。(3)通过在meso位置以及轴向位置引入不同吸电子能力芳基,通过改变咔咯环周边的电子云密度的形式,设计出了3种A2B型铱咔咯、3种A3型铱咔咯。在测试过程中发现铱咔咯作为ORR电催化剂具有潜力,与此同时,由于重原子效应,铱咔咯具有出色的荧光性能,是一种多功能材料。
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