【摘 要】
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空气污染已经成为全世界共同关注的环保难题之一,全球气候变暖,雾霾、光化学烟雾频发,酸雨肆虐,无一不对生态环境、人类健康造成严重损害。一氧化碳作为一种间接温室气体,《生活垃圾焚烧污染控制标准》中规定其排放浓度限值为80mg/m~3(24h均值),而许多工业尾气中CO高达每立方米几万毫克,却直接排放到大气中,这显然是与应对全球气候变暖的举措背道而驰。在脱硫脱硝方面,常规的净化工艺大都为串联式,占地面积
【基金项目】
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国家自然科学基金钢铁联合基金资助项目(U1660107); 上海市生态环境局资助项目(沪环科[2019]第10号); 中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(2232020A-10);
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空气污染已经成为全世界共同关注的环保难题之一,全球气候变暖,雾霾、光化学烟雾频发,酸雨肆虐,无一不对生态环境、人类健康造成严重损害。一氧化碳作为一种间接温室气体,《生活垃圾焚烧污染控制标准》中规定其排放浓度限值为80mg/m~3(24h均值),而许多工业尾气中CO高达每立方米几万毫克,却直接排放到大气中,这显然是与应对全球气候变暖的举措背道而驰。在脱硫脱硝方面,常规的净化工艺大都为串联式,占地面积大、基建费用高,难以应对日益严格的大气排放标准。因此,研究一种快速高效、低耗能、一体化的烟气多污染物脱除方法极为迫切。微纳米气泡(MNBs)具有常规气泡不具备的物理化学特性,如停留时间长、比表面积大、传质效率高、ζ电位高、自身增压溶解以及氧化性强等特点,在环境等领域受到了广泛关注。本文展开了微纳米气泡对烟气中CO、NOx、SO2的氧化去除研究,分别在直接脱除模式和间接脱除模式下考查了不同参数对污染物去除效果的影响。采用微纳米气泡耦合芬顿试剂的方式增强了体系的氧化能力,寻找最佳的工艺参数,并对四种不同曝气方式进行了对比。此外本文还重点对CO、NOx、SO2三种污染物的氧化产物进行了分析,同时基于羟基自由基(·OH)捕捉与淬灭实验探究了微纳米气泡对污染物的去除机理,结果如下:(1)利用空气微纳米气泡体系直接催化氧化烟气中的CO,通过单因素实验探究了初始温度、循环次数、初始p H、SDS浓度、Fe2+浓度、Mn2+浓度以及NH4+浓度对体系中CO去除的影响,发现CO在体积分数为0.15%时去除率最高,最佳反应温度为25℃,酸性条件促进体系对CO的氧化去除,碱性条件抑制CO的去除。一定浓度的SDS、NH4+、Fe2+和Mn2+均对CO的氧化起到积极作用,其中Fe2+和Mn2+在体系中起到催化作用,催化效果Fe2+优于Mn2+。(2)利用空气微纳米气泡体系间接催化氧化烟气中的CO、NOx和SO2,发现随着CO浓度的提高,CO的去除率先升高后降低,NOx、SO2的去除率保持稳定。保持NOx浓度为0.85g/m~3(NO:NO2≈1:3.5)、SO2体积分数0.085%不变,当CO体积分数为0.10%时,CO的去除率最高。CO的氧化去除率受溶液的初始温度、初始p H、SDS浓度、Fe2+浓度的影响较大,而易溶于水的NOx和SO2受上述因素的影响较小。利用微纳米气泡耦合芬顿试剂间接催化氧化烟气中的CO、NOx和SO2,在酸性条件下,微纳米气泡耦合芬顿试剂体系中CO的氧化去除率大幅提升,且CO的去除效率随着H2O2浓度的增大先上升后下降,随着Fe2+浓度的增加先升高随后保持稳定。在最佳条件下,吸收液为自来水时,CO、NOx和SO2的去除率分别达到63.26%、98.67%、99.76%,微纳米气泡耦合芬顿试剂法有望实现低浓度CO烟气的超低排放。(3)对污染物的去除机理进行了研究,采用普通曝气法、微纳米气泡法、芬顿体系的普通曝气以及微纳米气泡耦合芬顿试剂法处理相同浓度的CO、NOx和SO2,并将实验结果对比,结果显示:微纳米气泡耦合芬顿试剂法>微纳米气泡法≈芬顿体系的普通曝气>普通曝气法。微纳米气泡耦合芬顿试剂法在最佳条件下处理烟气中多污染物时,CO的去除率是最佳条件下微纳米气泡法的1.5倍,是普通曝气法的4.8倍。此外,自由基捕捉与淬灭实验证明·OH在CO、NOx和SO2的氧化过程中起到了关键作用。通过产物分析证明微纳米气泡体系将CO氧化成CO2,将NOx氧化成NO2-与NO3-,将SO2转化为SO32-与SO42-。
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