分子筛/堇青石整体式催化剂选择性催化还原氮氧化合物的性能及水热稳定性研究

来源 :常州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hldxiesj
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
柴油机的使用虽然增加了燃油经济性并降低了含碳物质的排放(CO,CO2和碳氢化合物等),但却明显地增加了NOx的排放。传统的三效催化剂无法满足实际使用的需要。选择性催化还原技术是指通过添加还原剂,使还原剂在催化剂的作用下与废气中的氮氧化合物反应并使其还原为N2的催化过程。其催化过程通常采用NH3、尿素、各种烃类和醇类作为还原剂。NH3-SCR反应中,需要将催化剂负载在堇青石载体上来满足实际使用的需求。  基于此,本文选择堇青石为催化剂载体采用水热合成法首先制备了Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂,采用XRD和SEM等手段对催化剂进行了表征,证明了该合成方法的可行性。在此基础上,研究了合成时间对催化剂结构和机械性能的影响。之后,模拟实际柴油车的工作条件,对催化剂的性能进行评价,发现其具有较好的催化活性,但是在650℃下水热老化后催化活性大幅下降无法满足实际使用的需求。  进一步采用原位水热合成技术,制备了具有更好水热稳定性的Cu-SSZ-13/堇青石催化剂,并借助X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FESEM)等手段对其进行表征。在此基础上,研究了合成时间对催化剂结构和机械性能的影响。另外,使用固定床反应器测试了离子交换度为50%的Cu-SSZ-13/堇青石催化剂和 Cu-SSZ-13催化剂水热老化前后的NH3-SCR性能。结果表明,通过原位合成法制备的Cu-SSZ-13/堇青石催化剂在200~500℃的窗口温度内能达到80%以上的转化率,并在300℃时达到96.4%的转化率。在850℃水热老化12 h后,Cu-SSZ-13催化剂完全丧失了催化性能,而Cu-SSZ-13/堇青石催化剂在300℃时仍然保持91%的转化率。使用XRD和固体27Al核磁(27Al NMR)的方法,研究了水热老化前后两种催化剂结构的变化,结果表明,当水热老化12 h后,Cu-SSZ-13基本丧失了SSZ-13结构特征峰,而Cu-SSZ-13/堇青石仍然保持了一定的SSZ-13骨架结构。证明了通过原位合成法制备的Cu-SSZ-13/堇青石催化剂具有较好抗水热老化性能。  为了满足更高温度的使用需求,本文进一步利用氟硅酸铵(AHFS)对Cu-SSZ-13催化剂进行预处理,提高了其高温水热稳定性。经850℃水热老化12 h后,NO转化率最高仍然能达到99%,而相同水热老化条件下的Cu-SSZ-13催化剂NO转化率最高只有53%。采用XRD、TEM、固体NMR、N2吸脱附、ICP、FT-IR和Raman光谱等表征手段研究了水热老化对催化剂结构和Cu物种变化的影响,结果表明,Cu-SSZ-13催化剂经水热老化后,Si(OSi)2(OAl)2催化剂骨架发生脱Al导致CHA结构破坏并且骨架上Cu2+转换生成CuO,并在高温水热环境下逐渐聚集生长成约几纳米的颗粒。而Cu-SSZ-13催化剂在使用AHFS预处理后,其中Si(OSi)2(OAl)2结构转变成水热稳定性更好的 Si(OSi)3(OAl)或者Si(OSi)4结构,使其在高温水热处理过程中保持了较好的CHA骨架结构。同时,AHFS预处理使Cu-SSZ-13表面Si-OH减少且生成了部分Si-F结构,从而减少了水蒸气对于催化剂的侵蚀使Cu2+生成CuO的速率明显减慢,并较好保持了原有的催化活性。
其他文献
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
期刊
网络新闻的发布方式经历了传统新闻发布形式的继承与发展--“拉新闻”方式:商业利益的主动出击--“推新闻”方式;从边缘走向主流的另类发布--“自媒体”方式.
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
期刊
近年来,各向异性导电胶(ACA)作为一种新型的可用于微电子组件制造工艺中的连接材料,以其具有柔性连接、低温键合、低污染、低成本、适合于高密度、极细间距的封装连接可取代传
三月中旬,老家来电话,说徐爷自沪上平安归来。我久悬的心终于可以平复下来。月初,他给我电话,说他应邀到上海开个人书画展。我不好劝阻,暗暗担心他的身体,能否经得起两千多里
复合材料的使用也已经在人类社会生活中扮演者越来越重要的角色,从人们的日常生活用具到登月飞船,到处都有各种各样的复合材料在发挥着不可替代的作用。但是,目前所使用的复合材
在见到龙四奶之前,所谓的“低到尘埃里,然后开出花来”,或者“躺在阴沟里,依然仰望晨星”,只不过是一句形容罢了。  去看龙四奶的路上已经听小西说了些她的奇闻八卦,说她很大年纪,老伴儿死了,孩子也死了,这么一个孤寡老人,不肯住福利院,非要住路边的一个窝棚;说她就喜欢些花里胡哨的东西,拿些花哨的破烂把自己的窝棚堆得满满当当,还管窝棚叫作“北京花园”;说她的宠物是一只大白鹅,名叫和大鹅;说她的窝棚很脏很臭
期刊
近二十年间,零维、一维到多维结构的功能配合物的研究已引起人们的广泛兴趣。在Nature,Science,J.Am.Chem.Soc.和Angew.Chem.Int.Ed等杂志上报道这类化合物研究的文章一年比一年
随着社会经济的发展,清洁能源越来越受到大家的关注。超级电容器是一种新型绿色环保的储能器件,具有高功率密度、长循环寿命的优点。它的性能与电极材料和电解液有着密切的关系
2008年9月—2009年7月,对江苏大丰麋鹿国家级自然保护区野放麋鹿生境中食源植物芦苇(Phragmites australis)和互花米草(Spartina alterniflora)的营养成分变化进行了研究;并