随着经济的快速发展,大气污染问题已经成为全球性环境问题。其中,作为大气污染主要成分之一的氮氧化物（NO_x）,对环境污染程度较为严峻。选择性催化还原技术（SCR）被认为是治理NO_x最为有效的方法。钒钛基催化剂作为SCR的关键,具有良好的脱硝效率和高的抗水抗硫中毒特性,但是其工作温度高、温度窗口窄,难以适应工业锅炉低负荷运转的工况及排烟温度较低的非电力行业NO_x排放控制。因此,亟待开发工作温度低、宽温度窗口的脱硝催化剂。本论文利用石墨烯的大比表面积、高电子迁移率,有利于提高催化剂的氧化还原性,将石墨烯引入钒钛基脱硝催化剂,系统研究石墨烯含量对催化剂结构、理化性质和催化活性的影响规律,建立催化剂构效关系,阐明其低温催化机理,得到了低温宽温度窗口的催化剂。本论文主要研究工作内容和结果如下:1、研究了V₂O₅/TiO₂-石墨烯催化剂的复合机理。采用分步法制备了粒径均一、分散均匀的V₂O₅/TiO₂-石墨烯催化剂。通过XRD、BET、XPS等表征方法分析了石墨烯的引入对合成过程的中间产物及最终产物的物相、比表面积、元素化学状态等结构参数的影响,阐明石墨烯、V₂O₅、TiO₂之间的复合过程,研究发现三者之间存在较强的相互作用,这有利于电子在催化剂表面的传输。2、研究了V₂O₅/TiO₂-石墨烯低温脱硝催化剂的构效关系。系统研究不同石墨烯含量对脱硝活性的影响,当石墨烯含量为0.2 wt%时,脱硝效率温度大于180℃时达到77%以上;240℃时,NO_x脱硝效率达到100%,呈现出良好的低温催化活性和较宽的温度窗口,且具有良好的抗水和抗硫性。建立了催化剂的结构-理化性质-催化活性之间的关系,发现石墨烯的引入产生了更多的表面化学吸附氧和低价态钒氧化物,这是催化剂具有低温活性的关键因素。3、研究了V₂O₅/TiO₂-石墨烯催化剂的低温脱硝机理。利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱（in situ DRIFTS）分析NO_x、NH₃在催化剂表面的吸脱附行为,探究催化剂表面的关键活性物质和SCR反应路径。分析发现在催化剂表面SCR反应符合Eley-Rideal机理和Langmuir-Hinshelwood机理。石墨烯的引入提供了丰富的活性氧物种和酸位点,NO在催化剂表面主要形成NO₂,形成的NO₂能促进快速SCR反应的发生,从而提升催化剂的低温活性。