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稠油是一种极其复杂的混合物,其中含有大量多环芳烃等被列入EPA和中国的优先控制污染物“黑名单”的物质。随着稠油污染的加剧,稠油污染土壤的污染修复成为当今世界各国研究的重点。为实现稠油污染土壤的有效修复,本文在总结国内土壤修复技术经验的基础上,提出了一种超声强化混合表面活性剂梯度淋洗修复稠油污染土壤的新方法,并对超声强化臭氧高级氧化降解淋洗废液中的典型难降解生物标志物——咔唑的优化工艺条件、降解效能及动力学规律进行了初步探讨,以期为高效修复稠油污染土壤,解决淋洗液的清洁再生与无害化外排提供一种新途径。主要结论如下:
(1)研究了超声波强混合表面活性剂梯度淋洗修复稠油污染土壤极性四组分及其典型生物标志物的效率及规律。在污染土壤初始含油率为2.16%的情况下,经28Hz、0.08W cm-3超声波作用18min后,1-5级洗洗脱的稠油比无超声波表面活性剂淋洗最高提高了31%,超声波强化使1-5级淋洗的淋洗液中增溶分散的稠油比无超声波时最高提高了62%。研究发现,无超波梯度淋洗时,极性四组分由易到难洗脱顺序为:沥青质>胶质>芳烃>饱和烃,超声强化的洗脱顺序为:饱和烃>芳烃>沥青质>胶质;超声强化对饱和烃的生物标志物C29-C3017a25-norhopane,以及芳香烃生物标志物C26-C28三芳甾烃洗脱率的影响与其空间构型密切相关,总的趋势为:R构型更易被混合表面活性剂增溶,S构型更易被超声波洗脱。SEM分析表明:淋洗级数越多,超声波对稠油的卷离作用越强:红外拉墁光谱、XRD粉晶衍射和能谱分析结果表明,经5级洗后土壤官能团、矿物及化学组成更接近清洁土壤。
(2)初步探讨了超声强化臭氧高级氧化降解淋洗废液中典型难降解生物标志物——咔唑的效能及降解动力学规律。选取pH值、温度、超声功率、反应时间、臭氧投加量和过氧化氢投加量设计了六因素五水平正交实验,获取了超声波强化臭氧高级氧化降解淋洗废液中典型难降解生物标志物——咔唑的优化工艺条件为:pH值12,温度60℃,超声功率40W,反应时间20min,O3投加量2g/h,30%H2O2投加量为3.75mL/L,此时咔唑的降解率为94.4%。在优化工艺条件下,超声强化臭氧高级氧化降解淋洗废液中咔唑的过程符合二级动力学规律。
(3)超声波作用可有效促进混合表面活性剂梯度洗脱稠油污染土壤的极性四组分及其典型生物标志物的效率,也能够显著提高臭氧降解淋洗废液中典型难降解生物标志物——咔唑的效率,可见超声波是具有应用潜力的淋洗修复稠油污染土壤的强化技术。