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甲烷二氧化碳催化重整制合成气过程具有重要的环保和经济效益,近年来,已引起人们的广泛关注。实现这一重整过程的关键是制备活性好、稳定性强的催化剂。贵金属资源有限,且其价格昂贵,不适合用于工业生产中的开发研究,因此,非贵金属催化剂尤其是镍基催化剂是当前开发研究重整反应催化剂的热点。本课题是在前人研究工作的基础之上制备催化反应性能好、抗积碳性能优越的镍基催化剂,通过对催化剂的活性组分与载体进行改性以及掺杂助剂考察其在甲烷二氧化碳催化重整反应中的性能。本课题首先采用共沉淀法制备了Mg-Al-LDHs,并以此为载体采用等体积浸渍法负载活性组分Ni,得到Ni/Mg-Al-LDO催化剂。运用XRD、BET、TPR等表征方法对催化剂进行检测,得到结论：Ni是以NiO和NiAl2O4的形式负载在Mg-Al-LDHs上；随着Ni负载量的增加,Ni基催化剂的比表面积降低；10%Ni/Mg-Al-LDO催化剂存在两个还原温度分别是395℃和800℃。并考察了Ni/Mg-Al-LDO催化剂在甲烷二氧化碳催化重整反应中的性能,500℃是较为适宜的焙烧温度,经过500℃焙烧的10%Ni/Mg-Al-LDO催化剂在n(CH4):n(CO2)=1:1, V(CH4)=15ml/min, GHSV=36000ml·gcat-1h-1,反应压力为0.1MPa,反应温度为700℃的条件下表现出相对较好的催化活性,CO2和CH4的转化率分别为84.5%、82.1%,H2和CO的选择性分别可达到80.9%、89.0%,H2/CO的值为0.90,催化剂的积碳量达到26.38%。其次,在10%Ni/Mg-Al-LDO催化剂中掺杂Co进行改性研究,运用XRD、BET、TPR等表征方法对改性催化剂进行检测,得到结论：金属Co很好地分散在催化剂表面；Co的掺杂减小了Ni的晶粒尺寸大小；当Co的掺杂量为6%时催化剂的比表面积最大,达到242.3m2/g。并考察了掺杂Co改性的Ni/Mg-Al-LDO催化剂在甲烷二氧化碳催化重整反应中的性能,当Co的掺杂量为6%时,CO2和CH4的转化率分别为93.9%、87.4%,H2和CO的选择性分别可达到90.4%、96.2%,H2/CO的值为0.93,催化剂的积碳量为17.62%。第三,在10%Ni/Mg-Al-LDO催化剂中添加助剂Ce02进行改性研究发现,添加助剂Ce02有助于提高催化剂的比表面积,且当CeO2的掺杂量为8%时催化剂的比表面积最大,达到265.8m2/g,同时添加Ce02还可以降低10%Ni/Mg-Al-LDO催化剂还原温度。考察添加助剂CeO2改性后的镍基催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的性能,得出结论：当CeO2的掺杂量为8%时,CO2和CH4的转化率分别为95.6%、92.0%,H2和CO的选择性分别可达到94.2%、98.1%,H2/CO的值为0.96,催化剂的积碳量为12.29%,大大提高了催化剂的活性与稳定性。第四,在载体4g-Al-LDHs中添加K得到K/MgAlO,并以K/MgAlO为载体制备Ni-K/MgAlO催化剂,对K/MgAlO和Ni-K/MgAlO进行检测,K是以高度分散的形式存在于MgAlO的表面,同时由于K的添加使得K/MgAlO的比表面积相对于MgAlO有所增加。K的掺杂量为8%时的Ni-K/MgAlO催化剂存在两个还原温度分别是512℃和734℃。考察了Ni-K/MgAlO在重整反应中的催化反应性能,K负载量为8%的Ni-K/MgAlO催化剂表现出最佳的反应性能,CO2和CH4的转化率分别为94.6%、93.2%,H2和CO的选择性分别可达到94.6%、98.5%,H2/CO的值为0.96。