Au/Ce-Zr-O催化剂的制备及催化5-羟甲基糠醛氧化性能的研究

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:woshigr321
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,该分子中存在着羟基和醛基,可以选择性氧化生成2,5-呋喃二甲酸(FDCA),FDCA理论上可以作为石油化工原料的替代品合成聚酯产品,因此被美国能源部2004年列入到12个高附加值的生物质基化合物之中。本文制备并表征了Au/Ce-Zr-O催化剂,研究其催化氧化HMF的性能,探索催化剂结构与催化性能之间的关系。1,通过柠檬酸络合法制备了CeO2、ZrO2和CeXZr1-XO2(X=0.50.9)复合氧化物,采用沉积-沉淀法在其表面负载了1wt%的Au活性组分作为催化剂,考察了Zr的掺杂量和负载金的pH值对所制备催化剂活性的影响。采用XRD、XPS、TEM和H2-TPR对所制备的催化剂的结构、形貌和表面元素状态进行了表征。研究发现氧化铈主要是立方萤石晶系的CeO2,氧化锆主要是立方晶系的ZrO2。CeXZr1-XO2复合氧化物中,Zr含量较少时为均匀稳定的立方萤石晶系CeO2晶体,Zr元素对CeO2颗粒起到了黏连作用,Zr含量较多时为CeO2和ZrO2两种晶体。金活性组分呈现纳米粒子形貌,负载于单一氧化物上的金粒子呈现规则球状分布,而负载于复合氧化物上的金粒子呈现周边不规则球状分布,从而增加了金粒子和载体之间的接触周边。Au/Ce-Zr-O催化剂表面主要是Au0、Ce4+和Zr4+,其中Au(1wt%)/Ce0.9Zr0.1O2(负载金的pH值为5.92)催化剂具有金粒子和载体之间的强相互作用,含有少量的Ce3+以及大量的氧空穴和吸附氧物种。2,通过HPLC建立标准曲线,采用外标法计算HMF的转化率和产物的选择性。以水为溶剂,加入氢氧化钠,氧气为氧化剂,以上述催化剂催化氧化HMF反应。研究发现当负载金的过程中pH值为5.92时,Au(1wt%)/Ce0.9Zr0.1O2催化剂能够高效地将HMF选择氧化为FDCA。当温度为90℃,反应时间为3 h,氧气压力为1MPa时,HMF的转化率为100%,FDCA的选择性为97.3%。研究发现,在HMF向FDCA的转化过程中,羟基氧化为醛基属于整个催化过程中的决速步骤,少量的Zr掺杂之后能够加快电子传输速率,在适宜的pH值下,所负载的金粒子与载体之间具有较强的相互作用,导致载体表面出现少量的Ce3+离子,进而提高催化剂表面的吸附氧和氧空穴的含量,有助于加快羟基向醛基的氧化速率,从而提高FDCA的选择性。
其他文献
目的:研究苯并二氢吡喃衍生物xy9902对乳腺癌细胞增殖的影响。方法:采用MTT比色法测定化合物对MCF-7细胞的增殖作用;用流式细胞术测定化合物对细胞周期的影响;用放射性配体结合法
目的研究新型选择性雌激素受体调节剂(SERMs)xy9902对大鼠心肌重构的干预作用,并初步探讨其机制。方法腹主动脉缩窄复制压力负荷增高致大鼠心肌重构动物模型,术后2周存活动物
目的探讨孤立性纤维性肿瘤(SFT)的影像表现及病理特点。方法分析23例SFT影像资料,并与病理及免疫组化对照研究。结果 20例患者表现为孤立、界清的圆形或卵圆形软组织肿块,3例
<正>地方官员政绩考核一直是我国政府官员管理的重要手段,目前更有强化的趋势。许多地方和高校都在忙着研究和建立健全所谓新的政绩考核指标体系,比如有一项重大的国家社科基
文化意象作为中华文化特有的范畴,凝聚着民族的智慧和结晶,常常展现出不同的审美和哲学意味。历史文化街区正是文化意象的一种直观性的表达,历史文化街区作为城市建设当中的
银保合作不能够停留在简单的产品销售,更应该创新一些银保合作产品。在“银行+保险”的贷款保证保险模式下,银保双方需推动信息共享,进一步强化在信息披露、贷后管理、业务培训
报纸
新中国成立以来,特别是党的十八大以来,地区医疗卫生事业迅速发展。从最初看病“老三样”听诊器、血压计、体温表,到如今的双源CT、核磁共振、高压氧舱等先进医疗设备;从群众患病
报纸
从解构主义的"常论与悖论"言说和新历史主义视角出发,分析了英国作家伊恩.麦克尤恩经典历史小说《赎罪》主人公罗比在敦刻尔克大撤退的遭遇。《赎罪》的主要故事背景放在敦刻
<正> 乡镇企业要在激烈的市场竞争中站稳脚根,实现"二次创业",根本出路在于优化投资结构,拓宽融资渠道,彻底改变那种粗放型投融资经营方式,走集约化发展道路,提高资金的运营
本文讨论汉语格分类的标准问题。作者提出了一个汉语的格系统,并运用对立互补原则、语义功能相似的原则、模式匀整原则、经济的原则四个标准,从语义上和形式上论证了系统中各个