聚合物及复合材料以其优异的性能得到广泛应用。但在加工和使用过程中,不可避免地会产生微裂纹等损伤,从而导致材料的综合性能下降并产生隐患。在此背景下,聚合物及复合材料自修复性能的研究应运而生。基于Diels-Alder(DA)化学的自修复材料具有制备灵活、反应条件温和、可多次修复等特点而得到广泛研究。但是,当前基于DA化学的自修复研究工作集中于聚合物基自修复材料及其基本物性研究,而聚合物材料自身功能有限,大大限制其实际应用。同时,针对DA体系的修复方式往往局限于加热,修复时间长、效率较低。因此,开展基于DA化学的聚合物基复合材料的制备、应用及新型修复方式的研究意义重大。石墨烯是一种新型二维材料,具有极大的比表面积、优异的机械性能,同时也是电和热的优良导体,构建石墨烯/自修复聚合物复合材料具有重要的研究价值。本文通过引入石墨烯纳米片及三维石墨烯,研究自修复复合材料的综合性能及其在可修复柔性电子材料领域中的应用。同时,利用石墨烯对微波的吸收-转热作用,拓展新的高效修复方式。主要研究工作如下:1.基于DA化学的自修复酚醛环氧树脂的制备及性能研究。利用商用的酚醛环氧树脂,通过简单的化学改性在环氧体系中引入呋喃基团,然后以双马来酰亚胺交联得到具有优异综合性能和可修复性能的环氧树脂。该材料不仅具有类似传统环氧树脂的优异的力学性能和耐热性能,同时具有优异的热可逆性质,具体表现为可逆的溶胶-凝胶、热可修复及热可溶解等特点。该材料可应用于自修复电子封装材料等领域。2.原位聚合制备氧化石墨烯/聚氨酯自修复复合材料及性能研究。以原位聚合逐步反应制备氧化石墨烯/聚氨酯复合材料,同时引入呋喃-马来酰亚胺体系作为自修复的单元。在较低添加量时,氧化石墨烯可以均匀分散在复合材料中,并显著提高所制备材料的杨氏模量、断裂强度及断裂伸长率等性能;此外,由于大量存在由DA化学构成的可逆六元环使得所制备的复合材料具有优异的可修复能力,并通过原子力显微镜及应力-应变测试进行表征。3.石墨烯海绵的设计、制备及其在传感器上的应用。由于强烈的π-π相互作用,石墨烯纳米材料在与聚合物复合的过程中,极易产生团聚。本章设计制备三维石墨烯海绵作为新型纳米填料并验证其在柔性传感器上的应用。首先,使用新型还原剂硫化铵,通过还原自组装得到石墨烯水凝胶。然后,经过增强、冷冻干燥等工艺制备出可压缩-回弹的三维石墨烯,并将其应用于电阻式压力传感器。另一方面,利用三维石墨烯中丰富的孔洞结构,在其内部原位聚合聚二甲基硅氧烷制备出柔性拉伸传感器。所制备的柔性应变传感器具有优异的拉伸性能、高灵敏度、良好的稳定性,并可对人体运动信号进行检测,表现出了优异的稳定性和灵敏性。4.共价键连接石墨烯/聚氨酯复合材料及其在可修复柔性电子中的应用。为提高自修复材料的修复效率,本章利用石墨烯显著的微波吸收-转热效应,制备基于DA化学的石墨烯复合材料。通过呋喃甲胺对氧化石墨烯进行功能化并还原制备出还原功能化氧化石墨烯(RFGO),并利用呋喃与马来酰亚胺的共价键结合将RFGO引入复合材料体系中。RFGO具有优异的分散性及高效的微波吸收-转热能力,不仅显著的提高了复合材料的机械性能和热稳定性,也使其具有优异的微波修复能力。此外,将三维石墨烯海绵破碎制备成三维导电网络与之复合制备出可修复的柔性电子材料,并成功应用于柔性导体及检测手指弯曲等信号的应变传感器。最后,所制备的柔性电子材料在完全切断后可通过微波作用5分钟完成修复,具有在可修复柔性电子材料中的应用潜力。5.三维石墨烯基自修复柔性电子材料的制备及应用。为增强三维石墨烯与基于DA化学的自修复聚合物的结合能力,本章以呋喃甲胺作为还原剂和功能化分子制备三维石墨烯海绵。通过控制三维石墨烯海绵内部结构,并采用灌注-原位凝胶-干燥等方式制备出具有优异拉伸性能、热稳定性、低温DA逆反应响应的三维石墨烯基自修复复合材料。所制备的材料可以直接应用于人体运动检测的柔性应变传感器,并可通过加热、微波等多种方式进行修复,有望应用于可修复柔性电子中。