DKDP晶体的紫外非线性及损伤特性研究

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DKDP晶体因具有较大的电光系数、良好的非线性光学性能、宽的透光波段、较高的激光损伤阈值、较低的拉曼增益系数、易于生长大尺寸单晶的特点,成为目前大型高功率激光装置中唯一可使用的三倍频晶体。然而根据美国NIF工程的总结报告,即使是现阶段生长最好的DKDP晶体在运行中仍能观察到明显的体损伤。这些体损伤的出现不仅会使光束变形、能量下降,还会对上游或者下游的元器件造成污染从而引起更大的损失。因此,为了得到满足应用的DKDP晶体,科研人员除了对晶体生长及后处理工艺进行了大量研究外对晶体的损伤机理也进行了深入探索。目前,虽然晶体的损伤机理仍未完全厘清,但是根据实验结果和理论提出了一些损伤模型,其中最为接受的是“纳米级粒子线性吸收”模型和“缺陷辅助多光子吸收”模型,这两个模型的共同点是认为:晶体体内存在本征或非本征缺陷(损伤前驱体),在激光辐照时这些前驱体会引起强烈的局部吸收(线性或者非线性),产生等离子体加热晶格使得局部区域出现熔融,最终产生损伤。但是由于这些前驱体尺寸极小浓度极低,甚至低于常规检查手段的灵敏度,所以无法直接证明其存在及和损伤之间相关性。因此目前对于晶体损伤机理的探索大都通过研究晶体内前驱体吸收性能与损伤性能之间的相关性来间接进行,而这些前驱体在激光辐照下的吸收可以分为线性吸收和非线性吸收。本文利用Z-scan技术系统研究了不同生长条件DKDP晶体的非线性性能,结合对应的损伤测试结果,分析了影响晶体非线性性能的因素,确认了晶体非线性吸收与损伤性能之间的联系;利用光热偏转技术在线原位研究了DKDP晶体的线性吸收性能,同时结合在线准原位荧光光谱测试,尝试指认对晶体吸收和损伤性能影响最大的缺陷类型。希望为DKDP晶体损伤机理的理解及实际应用提供帮助,本论文主要内容如下:1.使用传统法成功生长了一块大口径DKDP晶体;分别使用点籽晶快速法和传统法生长了不同氘含量、不同pH值的小口径DKDP晶体。为后续研究晶体切型、热退火、样品取样区域、氘含量和生长溶液pH值对晶体性能的影响提供充足样品。2.测量了点籽晶快速法和传统法生长的不同氘含量DKDP晶体的基础光谱性能、355 nm波长下晶体的吸收性能与损伤阈值,讨论了生长方法与氘含量对DKDP晶体吸收与损伤特性的影响。根据测试结果发现:在相同生长方法条件下,随晶体氘含量增加DKDP晶体的透过率降低、吸收升高、损伤阈值降低。而氘含量相同时,传统法生长的DKDP晶体性能优于快速法生长晶体。进一步分析各性能测试结果相关性发现,DKDP晶体的透过性能与损伤性能没有必然联系,晶体的线性吸收与损伤相关但不是主要原因,而晶体的非线性吸收对其损伤性能有重要影响。3.利用Z-scan方法研究了晶体切型、热退火、样品取样区域及生长溶液pH值对70%DKDP晶体的非线性性能的影响,同时结合损伤测试结果,探究了不同条件70%DKDP晶体非线性性能与损伤性能之间的联系。在不同切型DKDP晶体非线性测试中,分别使用双光子和三光子理论对实验数据进行拟合,拟合结果显示在355 rnm下DKDP晶体的非线性吸收以双光子为主,不同切型DKDP晶体非线性吸收大小排序为Z切>Ⅰ类>Ⅱ类。有退火样品非线性吸收系数都小于未退火样品,一般来说随着退火温度升高,样品的非线性效应逐渐减弱,表明退火能有效降低样品的非线性效应。150℃退火样品具有最低的非线性吸收和折射系数。DP晶体不同区域非线性差异为:4#样品(锥头)的非线性吸收及非线性折射系数最低,靠近多晶区的1#样品(底部)三阶非线性系数最高,取样位置靠近晶体(100)面的2#和3#样品的非线性效应介于两者之间,具体排序为1#>3#>2#>4#。pH值条件下,所有传统法生长的样品其非线性吸收和折射系数都小于快速法生长的样品,生长方法相同时,偏酸性或者偏碱性的DKDP晶体,其三阶非线性系数都小于pH值正常的DKDP晶体,且偏酸性或者偏碱性样品其非线性效应都随着pH值降低而增加。样品损伤测试结果发现除了不同切型DKDP晶体外,其他所有样品非线性性能和损伤性能具有明显的负相关性,即非线性系数低的样品,其损伤阈值高。同时考虑到晶体具有各向异性,不同切型DKDP晶体损伤性能需要综合考虑,我们认为晶体非线性性能是影响其335 nm波长下损伤性能的主要因素。4.搭建了在线原位“弱吸收-体损伤(预处理)”实验装置,对DKDP晶体“预处理-弱吸收”、“弱吸收-体损伤”的关系进行了在线原位研究,同时通过准原位“荧光-损伤”测试探究了晶体荧光性能与损伤性能的相关性。根据在线原位“预处理-弱吸收”测试结果,激光预处理的能量越高,脉冲发次越多,吸收降低的越多预处理效果越明显。值得注意的是,对某一确定预处理能量存在预处理饱和发次,且预处理能量越高达到饱和所需发次越多。通过在线原位“弱吸收-体损伤”测试,发现在同一块样品上,初始吸收值相近的区域,其损伤性能相似,且随着激光预处理能量的提高,对应的吸收值下降,损伤密度降低。这表明晶体的吸收性能在一定程度上反映晶体的抗损伤性能。准原位“荧光光谱-损伤性能”测试发现,对于同一块样品,不同区域所含缺陷种类基本一致,只是不同缺陷的具体含量有所区别。同时对每块样品进行了激光预处理,预处理后荧光强度较之对应的所有未预处理区域明显降低,这说明激光预处理可以降低晶体内缺陷含量。对不同样品的不同区域进行了1-on-1损伤测试,结合对应的荧光测试结果,我们发现荧光性能与损伤性能表现出良好的负相关性。通过对荧光光谱进行分峰拟合,并计算拟合后每个荧光峰面积与损伤阈值之间的相关性系数,确认了晶体内所含各类缺陷对损伤的贡献。
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