生物质衍生的碳材料在多相催化反应与储能方向的应用

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生物质基碳材料作为一种环境友好型材料,具有低成本、可再生、产量高、来源广和活性高等众多优点,因而受到了广泛研究并得到了迅速地发展。近几年来,生物质基碳材料因其优异的特性被广泛地应用于催化领域和电化学领域,因此对生物质基碳材料的研究具有十分重要的意义。本论文中分别以纤维素和甲壳素为生物质原料制备出不同的生物质基纳米碳材料,应用于多相催化领域和超级电容器方面,展现出较高的催化活性及优异的电化学性能。主要研究结果如下:(1)发展了一种以硼酸和纤维素为原料制备的硼氧共掺杂碳材料(B-C),该材料在催化苄胺氧化偶联反应中表现出较优异的催化反应活性和产物选择性(conversion:94%,selectivity:100%),利用XRD、Raman、TEM、XPS和DFT计算等表征方法,研究了B-C催化苄胺氧化偶联反应机理以及活性中心,确定了CBO2催化活性中心上B原子和O原子的协同作用。(2)利用甲壳素碳化后得到的含氮碳材料为载体,采用浸渍法制备了负载型非贵金属纳米合金催化剂(Co8Ni2/NC),在香草醛加氢脱氧反应中表现出较高的催化活性和产物选择性(conversion:100%,selectivity:92%)。XRD研究发现,在镍组分的诱导下,该金属合金形成了面心立方晶相。动力学实验研究表明,相比于纯镍或纯钴催化剂,该双金属合金催化剂在香草醇加氢脱氧反应(整个反应的决速步骤)中表现出更低的活化能,从而证实了钴与镍的协同作用提高了反应的催化活性。(3)制备了硼掺杂多孔碳材料(B/C),具有较高的比表面积(952 m2 g-1)、适合的多孔结构及良好的石墨化程度,并研究了该种碳材料在作为超级电容器电极材料时的电容性质。研究表明,通过硼组分的掺杂不仅增加了碳材料的比表面积和孔体积,而且提高了碳材料的电容性能。由B/C材料组装的超级电容器表现出优异的电化学性能,在0.5 A g-1的电流密度下,比电容值达到了354 F g-1,同时也具有良好的循环稳定性。
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