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一氧化碳是一种无色、无味且对人体有害的气体。化石燃料燃烧、化学工业以及机动车的使用造成CO大量排放并导致严重的环境问题,因此需要加以消除,在众多消除方法中,低温CO催化氧化是最经济、最有效的方法之一,实现低温CO催化氧化是催化领域研究的热点课题之一。大量研究表明贵金属如Pt催化剂在干燥气氛中具有高活性和高稳定性等优点,然而在实际气氛中含有的大量其他杂质气体(如H2O和CO2)极易导致催化剂失活,因此高效抗H2O和CO2催化剂设计尤为重要。在本论文中,我们主要对还原性氧化物载体上负载型Pt催化剂体系进行了研究。1,考察了不同的载体表面性质对催化剂上CO氧化反应性能的影响。2,考察了不同载体负载的Pt催化剂在CO氧化中的抗H2O和CO2性能以及反应机理。3,考察了载体晶型结构对催化剂反应性能的影响以及抗H2O和CO2性能。上述工作对深化理解贵金属与氧化物间的协同作用对CO的催化氧化以及抗H2O和CO2性能提供了有效借鉴,对设计出高效催化剂具有一定的参考意义。本论文主要包括以下内容:1.Pt/MOx(M=Ni,Fe,Co,Ce)催化剂CO氧化反应抗H2O和CO2性能研究采用溶胶凝胶法制备四种不同的还原性载体(即NiO、FeOx、Co3O4和CeO2),通过等体积浸渍法将Pt负载于载体上得到相应的催化剂(1Pt/NiO、1Pt/FeOx、1Pt/Co3O4和1Pt/CeO2),研究了四种负载型Pt催化剂在不同反应条件下CO氧化活性及抗H2O和CO2性能。发现反应气氛中CO2的加入会使催化剂失活。反应气氛中H2O的加入对1Pt/CeO2催化剂的活性有所抑制,但对1Pt/FeOx、1Pt/NiO和1Pt/Co3O4催化剂的活性却有促进作用。在1Pt/FeOx和1Pt/CeO2催化剂上的分步反应实验和动力学研究表明,尽管H2O的加入在二者催化剂上均与CO形成了竞争吸附,但在1Pt/FeOx催化剂上H2O在载体表面解离形成的羟基更易与CO反应,开辟了新的反应途径,从而提高了反应性能。此外,H2O的加入能有效分解该催化剂上的碳酸盐物种,从而保持了其稳定性。2.Pt/FeOx催化剂上H2O对CO氧化反应性能的影响考察了以不同焙烧温度的FeOx为载体,不同反应气氛下Pt/FeOx催化剂的CO氧化反应性能。发现各催化剂在CO+O2气氛下的催化活性顺序为:1Pt/FeOx-300>1Pt/FeOx-400>1Pt/FeOx-500>1Pt/FeOx-600。当在反应气氛中另加入H2O时,H2O对CO氧化活性促进作用顺序为:1Pt/FeOx-400>1Pt/FeOx-300>1Pt/FeOx-500>1Pt/FeOx-600,与单纯干气氛条件下的反应结果不同,四种催化剂中H2O对1Pt/FeOx-400催化剂的催化活性促进作用最明显。表征结果发现1Pt/FeOx-400催化剂含有α-Fe2O3与γ-Fe2O3两种晶型共存,并具有更好的低温还原能力,从而含有更多的活化氧物种与不饱和Fe2+。此外,H2O加入能维持Fe2+的存在,可能为反应提供了一个新的活性位点以解离或活化O2分子,从而使催化剂具有高活性。反应动力学实验结果表明H2O的加入可能引发了新的反应路径。