二维材料低能电子显微镜研究及超快显微镜研发

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二维材料蕴含着新奇而丰富的量子特性和巨大的应用价值,是物理和材料科学领域研究的重点。随着对二维材料研究的深入,不断发现其所具有的丰富新奇物理特性,包括狄拉克(Dirac)电子、半导体、超导体、电荷密度波、铁磁体等,为未来高速多功能电子器件提供材料基础。最近生长在铜单晶表面单层二维材料Cu2Si被发现具有拓扑半金属(Topological nodal line semimetal)特性,是二维Dirac材料一种新型结构,因此直接在半导体硅单晶表面大面积、高质量分子束外延生长Cu2Si成为十分重要研究方向。拓扑半金属性的单层二维材料Cu2Si在高速低能耗电子器件上具有广泛的应用价值,然而单层二维材料Cu2Si在硅单晶表面生长动力学过程及其物理特性仍需要原位研究和探索。本文通过具有表面敏感性,多种量子成像机制的像差校正低能电子显微镜(Aberration-corrected low energy electron microscopy,AC-LEEM)在超高真空环境下原位实时研究单层二维材料Cu2Si在硅单晶衬底上生长动力学过程及其本征的物理特性。利用AC-LEEM对衬底析出、原位室温沉积高温退火和高温外延生长三种方法在Si(111)衬底表面制备二维材料Cu2Si的生长动力学及其表面晶体结构进行原位研究和对比。探索出高温外延生长方式是可控制备高质量硅基二维材料Cu2Si理想的方法。通过对比实验IV曲线发现局域Cu原子浓度相关的特征峰。空间分辨的特征峰附近IV曲线,发现在分子束外延生长非平衡态中,表面在?535?和737相界处存在Cu原子浓度连续变化区域并存在一个临界Cu覆盖度驱动737到?535?相变。结合原子分辨扫描隧道显微镜结果,发现具有?535?再构的前驱体和高质量Cu2Si的混合是产生浓度连续变化区域的原因。对高质量的二维材料Cu2Si在低温强磁场下进行四探针电导率测量,发现该系统呈现十分奇特的反弱局域效应(Weak anti-localization)。另一类二维范德瓦尔斯(vdW)层状材料允许不同种类的原子层相互组装以制备出具有前所未有特性和功能的vdW异质结,可以用来设计新型多功能电子器件。在不同功能vdW层状材料中具有铁电性的vdW层状材料在高速非易失性存储器、传感器及晶体管中具有广泛的应用价值,然而这些vdW层状材料中,具有铁电性的vdW层状材料种类目前还屈指可数,特别是在室温下具有强铁电性的vdW层状材料还有待发现。本文首次使用AC-LEEM倾斜环绕面内角的电子束成像技术成功发现在室温下超薄层vdW层状材料β′-In2Se3具有面内铁电性。选区低能电子衍射直接证实处于铁电态的β′-In2Se3表面存在一维超周期结构。原位变温高分辨AC-LEEM实验观察到β′到β相的可逆相变过程,相变临界温度高达200℃,相变到β相后表面铁电性和表面一维超周期结构消失,证实了铁电性与一维周期性结构的强关联。利用压电响应显微镜进一步确定β′-In2Se3表面面内铁电畴的存在和电偶极矩的方向,这与线偏振光学显微镜发现β′-In2Se3铁电畴具有线性二向色性结果吻合。通过低温原子分辨扫描隧道显微镜和高分辨透射电子显微镜了解一维超周期结构是由两组宽度略有区别的原子链构成。第一性原理计算发现Se原子的位移能产生电极化强度且体系能量更低,为室温下β′-In2Se3的铁电性提供理论支持。随着越来越多二维材料不断应用到未来小型化多功能电子器件中,电子器件响应时间不断缩短,对这种超快响应过程的研究越来越得到研究者的关注,然而目前缺乏基于实验室的,能够对二维材料超快响应过程进行高分辨直接成像研究手段。本文结合飞秒激光器和超快电子枪,利用泵浦-探测技术,在AC-LEEM的基础上,研发超快低能电子显微镜(Ultrafast LEEM,ULEEM),开创在高空间分辨率,超快时间尺度上研究二维材料超快过程的新技术。模拟超快脉冲电子在整个ULEEM中的飞行时间,设计双平行反射镜多次反射时间补偿光路补偿脉冲电子的延迟时间并结合激光稳定系统模拟真实实验环境,测试超快光路设计的指向稳定性。最终完成ULEEM总体光路设计方案并搭建部分ULEEM设备。调研和设计在铋金属多晶薄膜上进行超快相变实验方案,为接下来实现ULEEM建立基础。
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