【摘 要】
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重金属污染是当前我国亟需解决的主要环境问题,其中镉污染危害最大、分布最广。原位钝化修复技术是一种经济高效的土壤重金属面源污染治理技术。钝化剂可降低有效态重金属含量、降低生物危害,但材料的选择、高效及长效性、有无二次污染等问题是研究难点。天然黏土矿物因吸附性、极性、离子交换性强等特点成为钝化剂的主要基质,但须改性以提升其重金属吸附/钝化容量和效率。本研究以膨润土Bent为基质、半胱胺盐酸盐为巯基供源
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重金属污染是当前我国亟需解决的主要环境问题,其中镉污染危害最大、分布最广。原位钝化修复技术是一种经济高效的土壤重金属面源污染治理技术。钝化剂可降低有效态重金属含量、降低生物危害,但材料的选择、高效及长效性、有无二次污染等问题是研究难点。天然黏土矿物因吸附性、极性、离子交换性强等特点成为钝化剂的主要基质,但须改性以提升其重金属吸附/钝化容量和效率。本研究以膨润土Bent为基质、半胱胺盐酸盐为巯基供源、硝酸铁为铁基供源,制备巯基改性膨润土SH-Bent、铁基改性膨润土Fe-Bent及巯基-铁基复合改性膨润土SH-Fe-Bent系列钝化剂。对改性膨润土进行了XPS、FTIR、XRD、BET、SEM等手段的结构表征,通过钝化剂在水溶液中对Cd2+的吸附–脱附行为以及在污染土壤中对Cd含量及赋存形态、植物生长量及浸出液浓度等系列等温吸附、动力学实验,考察了镉的钝化效果及其稳定性,并讨论了钝化机理。以半胱胺盐酸盐为巯基供源,采用溶液法制备了巯基改性膨润土SH-Bent;XPS及FTIR图谱显示了硫元素及巯基的存在,XRD和BET显示,巯基改性导致膨润土的层间距、比表面积、孔径及孔体积均减小,SEM显示表面更密致,但所有表征显示改性没有改变膨润土的基本层状结构;SH-Bent最佳酸化膨润土和半胱胺盐酸盐的配制比例为10:1水溶液中镉的系列吸附实验在p H为7、固液比为1:200条件下进行,等温吸附实验显示吸附行为更符合单分子层吸附的Langmuir模型,动力学实验更符合伪二级吸附模型,最大饱和吸附量为37.69mg/g是膨润土的36倍,模拟酸雨下的解吸率仅为膨润土的13%;在镉污染土壤的钝化实验中当施加量为20 g/kg时,钝化效率提高2.1倍,小白菜的鲜重、干重、株高和根长均呈增长趋势,钝化剂的施入降低了土壤中具备移动性的水溶态和离子交换态Cd含量,酸雨浸润下Cd浸出液的浓度仅为9.5%。结合表征和钝化效果可以发现巯基改性在未改变膨润土层状结构情况下降低了层间距、比表面积及孔体积,从而缩小了扩散通道,但吸附性能、钝化能力及结合稳定性却大有改善,究其原因除膨润土原有的静电吸附、离子交换吸附外,巯基发生了络合反应而生成稳定的-S-Cd。以硝酸铁为铁基供源,采用离子交换法成功制备了铁基改性膨润土Fe-Bent;系列表征证明了铁元素成功加入,但铁基改性导致膨润土的层间距、比表面积、孔径及孔体积均增大,表面更有序;Fe-Bent最佳OH/Fe配制比例为2.0 mol,水溶液中镉的系列吸附实验显示等温吸附更符合Langmuir模型、动力学实验更符合伪二级吸附模型,最大饱和吸附量为膨润土的31倍,而模拟酸雨下的解吸率为膨润土的3.5%;在镉污染土壤的钝化实验中钝化效率以及小白菜生长情况均与巯基改性变化相当,但镉赋存形态中碳酸盐结合态也明显降低,镉的酸雨浸润下Cd浸出液的浓度为3.3%。结果显示铁基改性发挥了其柱撑作用,增大了层间距、比表面积及孔体积,扩大了扩散通道,多羟基聚合物加大-O-Cd数量,且铁基与镉发生的化学吸附行为–络合反应而生成结合力强的-Fe-Cd,均导致吸附性能、钝化能力及结合稳定性的有效改善。在酸化膨润土和半胱胺盐酸盐配制比例为10:1制备SH-Bent基础上,以离子交换法采用OH/Fe配制比例为2.0 mol添加铁基,成功制备了巯基-铁基复合改性膨润土SH-Fe-Bent;系列表征证明了铁、硫元素的成功加入,复合改性SH-Fe-Bent正好综合了单一改性的结构变化,层间距以及比表面积、孔径及孔体积等数据均在SH-Bent和Fe-Bent之间,表面紧密而有序;水溶液中镉的系列吸附实验显示等温吸附更符合Freundlich模型、动力学符合伪二级吸附模型,最大饱和吸附量为膨润土的18倍,但模拟酸雨下几乎无解吸行为;在镉污染土壤的钝化实验显示钝化效率及小白菜生长情况均略优于单一改性,镉赋存形态与巯基改性变化相当,酸雨浸润下Cd浸出液的浓度为1.3%。结果显示复合改性是巯基和铁基两种单一改性的综合表现,因掩蔽行为导致水体中SH-Fe-Bent去除效果低于单一改性;两者同时加入引起层间填充情况更复杂,导致-O-Cd、-S-Cd、-Fe-Cd等形式吸附的镉更不容易解吸出来,所以SH-Fe-Bent在水体和土壤中的稳定性更高。复合改性与单一改性相比,表现出较弱的吸附性能和极强的稳定性。
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