镧改性的多孔硅吸附磷的研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:hansenhuang1983
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磷是引起水体富营养化的元素之一,高效去除水体中磷酸根成为水环境治理的一个热点。去除磷酸根采用吸附法具有效果好、成本低、可回收磷资源等优点。多孔硅具有连续稳定的孔道和较大可修饰的比表面积,是一种较好的除磷材料。通过挥发诱导自组装(EISA)和后嫁接法制备了两种改性硅材料,并进行了吸附试验等研究,扩大了多孔硅材料在环保领域的应用。采用挥发诱导自组装(EISA)制备出的多级孔二氧化硅材料和有序介孔硅膜材料作为吸附剂的基体材料,采用后嫁接法制备两种改性硅基材料作为磷酸根吸附剂。采用以下表征分析方法,如扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸脱附等温线(BET)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、VSM磁性分析、EDS等,探讨了两种吸附剂改性前后的物理化学性质的变化。进行静态吸附试验考察了两类吸附剂材料在吸附时间、pH、温度、起始浓度、竞争离子等影响因素下对磷酸根的吸附效果,并对其吸附平衡和吸附动力学进行了研究。另外,对两类吸附剂进行了再生试验,并选用改性介孔硅膜材料对实际湖泊废水中磷酸根进行吸附,考察其对实际废水的处理效果。研究结果如下:有序介孔硅膜材料经过嫁接法掺杂稀土金属氧化镧,制备了La元素配位型吸附剂,记为MSF-x。对改性前后的材料进行表征分析后发现改性后的介孔硅膜的比表面积、孔径和孔容等均有一定程度的降低,但是仍然保留有介孔硅膜材料的特征。经EDS扫描分析可得MSF-10中La的含量为18.41%(wt)。MSF-10对于磷酸根的最大吸附量为47.28 mg/g。镧掺杂介孔膜的吸附最佳pH为4。对该吸附剂进行了吸附动力学和吸附等温线研究,发现该吸附剂吸附动力学遵循伪二级动力学模型;吸附等温线使用Langmuir和Freundlich等温线模型进行拟合,相关系数都在0.9以上,但Langmuir模型的相关系数更高,因此说明Langmuir模型能够更好的描述该吸附剂对磷酸根的等温吸附过程。MSF-10对F-、Cl-、NO3-、SO42-这四种离子的选择系数顺序为F->SO42->NO3->Cl-。再生试验表明五次再生吸附后,对磷酸盐的吸附能力降低到85.78%。将改性介孔膜材料应用于实际湖泊废水时发现有较好的去除效果,表明该吸附材料具有实际应用的潜力。利用挥发诱导自组装法制备了多级孔二氧化硅材料,再采用后嫁接法掺杂镧、铁氧化物,经表征研究发现该材料掺杂不同量Fe以后,吸附剂仍然保持较好的多孔结构。对材料中的La、Fe元素含量进行EDS扫描分析可得MNT-x系列材料中La的最大含量为34.27%(MNT-1/10),Fe的最大含量为17.24%(MNT-1/2.5)。磷酸根静态吸附试验结果表明未改性的多级孔二氧化硅材料对磷酸根的吸附效果甚微,而La-Fe掺杂多级孔材料对磷酸根表现出较好的吸附性能,其中MNT-1/2.5材料的最大吸附容量达到71.99 mg/g。磷酸根吸附平衡更符合Langmuir吸附模型,吸附动力学更符合伪二级反应模型,最佳吸附pH范围为3.0-6.0。而且La-Fe掺杂多级孔材料具有较强的磁性,在磁场的作用下具有较好的分离效果。再生试验表明五次再生吸附后,吸附效率仍约为首次吸附的90%。
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