MINi5-C6H6浆液体系液相苯加氢反应动力学研究

来源 :浙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gongzi2009
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浆液储氢是一种新型的储氢技术,在氢能的存储和利用,尤其是车载燃料电池等应用领域具有很好的前景。MlNi5-C6H6浆液体系是典型的储氢浆液体系,本文通过考察温度、压力、浆液浓度以及搅拌速度等因素对其吸氢行为的影响,对MlNi5-C6H6浆液体系液相加氢动力学进行了系统研究,建立了苯液相加氢反应动力学模型。为探索性能更加优越的储氢体系,还对LaNi5-C6H6浆液体系和Raney Ni-C6H6浆液体系的吸氢动力学行为进行了对比研究。 研究表明,MlNi5-C6H6浆液体系的吸氢过程是一个典型的表观零级反应,浆液的吸氢速率与体系中苯或环己烷的浓度无关,对液相氢浓度为表观一级反应;MlNi5对苯的液相加氢反应具有催化作用,苯的转化率可达到100%;浆液吸氢反应过程是由发生在固体催化剂颗粒上的化学反应控制的,气—液和液—固界面处的传质阻力均可忽略。浓度为50wt%的MlNi5-C6H6浆液的饱和储氢量可达4.12wt%。在393K~513K温度范围内,MlNi5-C6H6浆液吸氢反应的表观活化能为42.16kJ/mol,表观反应动力学模型可表达为: 对LaNi5-C6H6浆液体系和Raney Ni-C6H6浆液体系的研究表明,LaNi5、和Raney Ni对苯的液相加氢反应都具有催化作用,苯的转化率都可达到100%。其中Raney Ni的催化活性远高于LaNi5和MlNi5,LaNi5与MlNi5的催化活性则基本相同。就储氢能力而言,浓度为50wt%的LaNi5-C6H6与MlNi5-C6H6浆液和浓度为0.5wt%的Raney Ni-C6H6浆液体系的饱和储氢量分别可达4.12wt%,4.12wt%和7.15wt%,后者已十分接近纯苯的饱和储氢量(7.19wt%)。LaNi5-C6H6和Raney Ni-C6H6浆液吸氢反应的表观活化能分别为52.50kJ/mol和72.21kJ/mol。
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