【摘 要】
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质子交换膜燃料电池是极其重要的能量转换装置,然而阴极上的动力学迟缓的氧还原反应限制了其能量转换效率,这需要大量的催化剂来达到足够的能量输出。目前,广泛应用于燃料电池ORR高性能的电催化剂仍然依赖于商业Pt/C催化剂,但其存在成本高、稳定性差、CO和甲醇耐受性低等缺点,这些缺点限制了其商业应用,因此开发高效稳定的非贵金属催化剂迫在眉睫。本文基于ZIF-67,结合氧化石墨烯和氧化石墨烯纳米带的优异性能
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质子交换膜燃料电池是极其重要的能量转换装置,然而阴极上的动力学迟缓的氧还原反应限制了其能量转换效率,这需要大量的催化剂来达到足够的能量输出。目前,广泛应用于燃料电池ORR高性能的电催化剂仍然依赖于商业Pt/C催化剂,但其存在成本高、稳定性差、CO和甲醇耐受性低等缺点,这些缺点限制了其商业应用,因此开发高效稳定的非贵金属催化剂迫在眉睫。本文基于ZIF-67,结合氧化石墨烯和氧化石墨烯纳米带的优异性能制备了一系列催化剂,并研究其氧化还原催化性能。具体内容如下:（1）为了获得高比表面积、活性位点更多的氧还原催化剂,在氧化石墨烯分散液中原位生长ZIF-67,以硫脲为制孔剂,通过热解,得到Co-N/S-C/graphene-x材料。通过调控硫脲的含量,获得了一系列Co-N/S-C/graphene-x催化剂,通过物理表征对所制备的材料进行了微观结构表征分析。电化学性能研究表明,在碱性介质下,Co-N/S-C/graphene-x具有优异的氧还原催化活性,其中,当硫脲含量为10%时,Co-N/S-C/graphene-10具有最优的ORR催化活性,其起始电位和半波电位与20 wt%Pt/C催化剂相当;另外,其稳定性和耐甲醇性能均优于20 wt%Pt/C催化剂,这归因于煅烧过程中石墨烯和硫脲对ZIF-67骨架的支撑和连接。这为未来开发非贵金属燃料电池氧化还原催化剂提供了重要的实验参考。（2）基于以上研究,进一步优化ZIF-67在碳化过程的团聚现象,在催化剂中引入非贵金属作为制孔剂。在氧化石墨烯分散液中,结合九水合硝酸铁,原位生长ZIF-67,通过热解,获得了 Fe/Co和N共掺杂多孔碳/石墨烯（Fe/Co/N-C/graphene）催化剂。通过物理表征分析其微观结构,结果表明,Fe/Co/N-C/graphene具有高比表面积,丰富的Fe-Nx的活性位点,均有利于提高其氧还原催化性能。电化学性能研究表明Fe/Co/N-C/graphene在碱性介质中具有优异的ORR催化性能,如起始电位（0.91 V）和半波电位（0.85 V）,此外,Fe/Co/N-C/graphene还有着较好的稳定性和耐甲醇性能。这对后续制备碳材料负载过渡金属催化剂具有很好的指导意义。（3）为了进一步提高氧还原催化剂的比表面积,利用氧化石墨烯纳米带代替氧化石墨烯。在不同含量的氧化石墨烯带分散液中,原位生长ZIF-67,热解后获得一系列钴/石墨烯带-x（Co/GNR-x）催化剂,并对其微观结构进行表征和分析。研究表明Co/GNR-x中钴氮碳多孔纳米颗粒均匀分散在氧化石墨烯带的表面,这有利于催化活性的提高。进一步通过电化学性能研究,发现当GONRs的质量含量为20%时,Co/GNR-20具有最优的ORR催化性能,均优于20 wt%Pt/C催化剂,如起始电位和半波电位分别达到0.95 V和0.82 V。另外,Co/GNR-20的稳定性和抗甲醇性也均明显优于商业20 wt%Pt/C催化剂。这对未来制备高稳定性的碳材料催化剂提供了重要的实验基础和理论支撑。
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