论文部分内容阅读
高级氧化技术是一种人工强化产生活性氧ROS（H2O2和OH）并利用它氧化去除有机物的工艺。能否开发一种工艺像生物体内的生化反应一样利用环境中的氧气（O2）生成ROS而氧化去除有机污染物？酸性条件下，零价活泼金属可将溶解氧还原产生ROS并可去除水中有机污染物，但是涉及的相关反应机理仍有待研究。本论文研究了酸性条件下零价铝粉（ZVAl）/氧界面的ROS原位生成机理及其对水中对乙酰氨基酚（ACTM）的去除作用。主要研究成果包括：（1）探讨了零价铝/氧体系去除ACTM的可行性及其影响因素。实验表明，在酸性（pH <3.5）溶液中，ZVAl对ACTM有出良好的去除效果。在pH1.5，铝粉2.0g/L和25°C反应条件下，初始浓度为2.0mg/L的ACTM在16h内去除率达99%以上。在反应过程中，温度、溶液pH、铝粉载量、腐植酸等对ACTM的去除均存在不同程度的影响。ACTM的去除率随铝粉添加量和温度的升高而增加，但是随反应溶液pH的升高而降低，当pH>3.5时，反应基本不进行。低浓度（<1.0mg/L）的腐植酸对反应没有明显的影响。（2）初步探讨零价铝/氧界面ROS的原位生成机制及其氧化去除ACTM的途径。pH1.5和2.5的零价铝/氧体系中可以检测到H2O2的生成，pH1.5的体系中，H2O2的浓度在8h达到了最大值（330μM）。零价铝/氧界面原位生成的H2O2可能在铝表面被还原为羟基自由基，进而氧化水中的有机物。另外，通过气质联用（GC/MS）分析了降解过程中的主要中间产物对苯二酚，并以离子色谱检测反应生成的甲酸、乙酸等。根据检测的反应产物，提出了零价铝/氧体系氧化去除ACTM可能的途径。（3）探索了零价铝/氧体系活性氧原位生成的强化方法。实验结果表明，低剂量的铁源如Fe0、Fe2+和Fe3+等的存在对零价铝/氧体系去除ACTM具有明显的促进作用。由于Fe2+对与零价铝/氧体系原位生成的H2O2形成芬顿反应，加速和提高了反应体系OH的生成，因而提高去除效率。本课题的研究成果为ZVAl/O2体系处理高浓度有机废水提供一种技术参考。