论文部分内容阅读
高级氧化法(Advanced Oxidation Process,AOPs)是一类能够产生强氧化性羟基自由基的氧化技术,能够对废水中的难以生物处理的有机物实现矿化或者分解,在废水处理领域得到了广泛的关注。Fenton氧化法作为高级氧化技术的一种,由于其操作简单、反应速度快等优点成为在含难降解有机物的废水处理中的研究热点。传统的均相Fenton反应体系对溶液的pH值范围限制较大(pH=2~4),反应体系会产生大量铁泥副产物增加后续处理工艺,同时作为Fenton反应催化剂的Fe2+难以回收,这一系列的缺陷限制了Fenton反应的大规模应用。异相Fenton体系由于采用固态催化剂参与反应,能够有效克服上述均相Fenton反应的缺点,因此开发高效率的异相Fenton反应催化剂成为了研究的重点。 本文针对传统均相Fenton反应体系的诸多限制,设计并制备高催化效率的异相Fenton催化剂,通过与光能、电能的结合进一步提高Fenton反应体系的催化效率,以亚甲基蓝溶液为模拟有机污染物探究Fenton催化剂的催化降解能力。本论文的具体内容如下: 1、通过溶剂热法制备得到粒径均匀分布的Fe3O4纳米球体,随后通过高温碳化最终制备得到氮掺杂的Fe3C@C纳米颗粒,用来作为光Fenton反应体系催化剂。氮掺杂Fe3C@C粒子的饱和磁强度为100.91 emu g-1,带隙能为1.6 eV,粒子直径在250nm左右,内层为Fe3C核,外层为氮掺杂的石墨化碳层的结构。材料外层的氮掺杂石墨化碳层存在g-C3N4结构,对于光辐照的吸收和光生电子的传递起到增强作用,能够加快Fe3+的还原从而加速Fenton反应。以亚甲基蓝作为模拟有机污染物进行降解实验,结果显示在模拟太阳光照射及溶液中性pH的条件下,当催化剂的浓度为0.75 g L-1,H2O2的用量为0.15 mol L-1时光Fenton反应体系对于亚甲基蓝的降解效果最佳,在10 min内亚甲基蓝的去除效率达到82%,20 min时去除率为95%。 2、通过溶液混合-蒸发干燥-高温煅烧的方法制备得到具有Fe单质包覆的氮掺杂的碳纳米管结构材料(Fe@N-CNTs),并将Fe@N-CNTs材料用作电Fenton反应体系催化剂。当前驱体中硝酸铁用量为1.5g时所得材料结构全部为碳纳米管且结构完整,通过硫酸处理可以除去Fe@N-CNTs中游离存在的Fe单质。将Fe@N-CNTs-1.5用作电Fenton反应体系阴极材料,溶液的pH为3,阴极电流为15mA时电Fenton体系对于催化降解能力最强,在25 min即可完成溶液中90%染料分子的去除。 循环测试表明Fe@N-CNTs-1.5材料具有优良的稳定性,在经过10次电Fenton反应后对于溶液中亚甲基蓝的降解效率仍然保持在90%以上。氮掺杂的碳纳米管具有良好的氧还原催化能力,在电Fenton反应过程中持续生产H2O2,同时结构完整的碳纳米管有利于电Fenton反应过程中的电子传导,从而加速Fenton反应进程,Fe被碳纳米管包覆保证了铁源的稳定从而增强材料的循环使用稳定性。